Οπτικές ιδιότητες υβριδικών δομών αποτελούμενες από κβαντικούς εκπομπούς και μεταλλικά νανοσωματίδια

Abstract

Quantum nanophotonics is the research field that concerns the study of quantum properties of light during its interaction with matter at the nanoscale. In the case where the nanostructures are metallic and, especially, made from noble metals then, for specific regions of the visible electromagnetic spectrum (EM) (in several cases infrared as well) new types of excitations emerge, the so-called surface plasmons where the EM field, coupled with charge oscillations (plasma) at the surface of the nanostructure, is located in extremely small regions of space much smaller than those that can be accomplished by conventional optical means due to the diffraction limit. The object of the present thesis is the study of light-matter interactions in the regime described above. Specifically, we study the interaction between quantum emitters, i.e. almost pointlike sources of EM radiation such as atoms, molecules or quantum dots, with metallic (or topological) particles, that are illuminated by visible (or infrared) light. For the theoretical/computational study of such hybrid photonic systems, a multiple scattering polaritonic operator formalism that incorporates the coupled dipole method for nanoparticles was developed, accompanied by the construction of a relevant computational code in Fortran 90. The formalism is suitable to describe all possible paths through which light can be scattered by a hybrid collection of quantum emitters and nanoparticles. Thus, beyond the classical multiple (elastic) scattering of light by the nanoparticles, the formalism incorporates phenomena such as light excitation/decay/entrapment in the quantum emitters. The developed method is initially implemented in the study of a linear binary chain comprising of quantum emitter - metallic nanoparticle dimers, where the emergence of a multiplet of plexcitonic resonances is observed as a result of a hybridization process between the plexcitonic resonances of each individual dimer. Next, for the same system, extensive numeric calculations are performed for the light spectrum, and a systematic means to interpret the spectra is presented as well as a means to predict the spectral trends for hybrid chains of arbitrary length. Afterwards, the interaction of a quantum emitter - topological insulator nanoparticle dimer was studied in the strong coupling regime where the emergence of a novel mode was observed, similar to the plexcitonic one that appears in quantum emitter - metallic nanoparticle dimers. Finally, the coupled dipole method was applied to a nanocluster that consists of quantum emitters and metallic nanoparticles in order to study the ways in which the interaction between the surface plasmons of the metallic nanoparticles with the excitonic resonances of the quantum emitters is reflected on experimentally observable quantities such as the absorption cross section of the nanocluster.

Η κβαντική νανοφωτονική είναι το πεδίο έρευνας το οποίο αφορά στη μελέτη των κβαντικών ιδιοτήτων του φωτός κατά την αλληλεπίδρασή του με την ύλη στο επίπεδο της νανοκλίμακας. Στην περίπτωση που οι νανοδομές είναι μεταλλικές και, ιδιαίτερα, κατασκευασμένες από ευγενή μέταλλα τότε οι νανοδομές, για συγκεκριμένες περιοχές του ορατού ηλεκτρομαγνητικού (ΗΜ) φάσματος (σε αρκετές περιπτώσεις και του υπέρυθρου) εμφανίζουν έναν τύπο διεγέρσεων, τα λεγόμενα επιφανειακά πλασμόνια όπου το ΗΜ πεδίο, βρισκόμενο σε σύζευξη με ταλαντώσεις φορτίου (πλάσμα) στην επιφάνεια της νανοδομής, εντοπίζεται σε εξαιρετικά μικρές περιοχές του χώρου, πολύ μικρότερες από αυτές που μπορούν να επιτευχθούν με συμβατικά οπτικά μέσα λόγω του ορίου διακριτικής ικανότητας που θέτει το φαινομένο της περίθλασης. Το αντικείμενο της παρούσης διατριβής αφορά στη μελέτη της αλληλεπίδρασης ύλης-ακτινοβολίας στην συγκεκριμένη περιοχή. Συγκεκριμένα μελετάται η αλληλεπίδραση κβαντικών εκπομπών, δηλαδή σχεδόν σημειακών πηγών ΗΜ ακτινοβολίας όπως είναι τα άτομα, τα μόρια ή οι κβαντικές τελείες, με μεταλλικά (ή τοπολογικά) νανοσωματίδια, τα οποία ακτινοβολούνται από ορατό (ή υπέρυθρο) φως. Για τη θεωρητική/ υπολογιστική μελέτη τέτοιων υβριδικών φωτονικών συστημάτων, αναπτύχθηκε ένας φορμαλισμός πολλαπλής σκέδασης πολαριτονικών τελεστών στον οποίο ενσωματώθηκε η μέθοδος συζευγμένων διπόλων για νανοσωματίδια, συνοδευόμενος από την κατασκευή σχετικού υπολογιστικού κώδικα στη γλώσσα Fortran 90. Σύμφωνα με τον φορμαλισμό αυτό, περιγράφονται πλήρως όλα τα πιθανά μονοπάτια μέσω των οποίων σκεδάζεται το φώς μέσα σε μια υβριδική συλλογή από κβαντικούς εκπομπούς και νανοσωματίδια. Έτσι, πέρα από την κλασσική πολλαπλή (ελαστική) σκέδαση του φωτός από τα νανοσωματίδια, ο φορμαλισμός περιλαμβάνει και φαινόμενα διέγερσης/ αποδιέγερσης/ παγίδευσης του φωτός στους κβαντικούς εκπομπούς. Αρχικά, η αναπτυχθείσα μέθοδος εφαρμόστηκε στη μελέτη γραμμικής αλυσίδας αποτελούμενης από διμερή κβαντικών εκπομπών και μεταλλικών νανοσωματιδίων που αλληλεπιδρούν στην περιοχή της ισχυρής σύζευξης, όπου παρατηρείται η ανάδειξη μιας πλειάδας πλεξιτονικών συντονισμών ως απόρροια μιας διαδικασίας υβριδισμού μεταξύ των πλεξιτονικών συντονισμών καθενός μεμονωμένου διμερούς. Στη συνέχεια, για το ίδιο σύστημα εκτελέστηκαν εκτενείς υπολογισμοί για τα φάσματα φωτός και παρουσιάζεται ένας συστηματικός τρόπος ερμηνείας των φασμάτων καθώς και ένας τρόπος πρόβλεψης των των φασματικών τάσεων για υβριδικές αλυσίδες αυθαίρετου μήκους. Κατόπιν μελετήθηκε η αλληλεπίδραση στην περιοχή της ισχυρής σύζευξης ενός διμερούς κβαντικού εκπομπού και νανοσωματιδίου τοπολογικού μονωτή όπου παρατηρείται η ανάδειξη ενός νέου τρόπου ταλάντωσης παρόμοιου με τον πλεξιτονικό που παρατηρείται σε διμερή κβαντικών εκπομπών και μεταλλικών νανοσωματιδίων. Τέλος, εφαρμόστηκε μόνο η μέθοδος των συζευγμένων διπόλων σε ένα νανο-συσσωμάτωμα αποτελούμενο από κβαντικούς εκπομπούς και μεταλλικά νανοσωματίδια, όπου μελετήθηκε ο τρόπος με τον οποίο η αλληλεπίδραση των επιφανειακών πλασμονίων των μεταλλικών νανοσωματιδίων με τους εξιτονικούς συντονισμούς των κβαντικών εκπομπών αντικατοπτρίζεται σε πειραματικά μετρήσιμα μεγέθη όπως η ενεργός διατομή απορρόφησης του νανο-συσσωματώματος.