Πειραματικός προσδιορισμός ενεργού διατομής σχάσης προκαλούμενης από νετρόνια των πυρήνων ²³⁴U και ²³²Th

Abstract

The present uncertainty about a sustainable energy supply is characterized by considerable concern. The greenhouse effect, the foreseen exhaustion of mineral fuels, the environmental impact of fission nuclear energy and the long - term fusion research, led to the consideration of many advanced strategies for nuclear fuels and the equivalent nuclear energy systems. These strategies include: a) the increase of the operation time of nuclear reactors, the better combustion of fuels, the recycling of plutonium and mainly the "incineration" of actinides and long lived products of fission, b) The Accelerator Driven Systems (ADS) or Energy Amplifier (EA), as were defined by C. Rubbia and the use of the thorium fuel cycle. The detailed study and evaluation of feasibility and safety of these strategies require very good knowledge of nuclear data and particularly the cross - sections for neutron induced reactions. Existing nuclear data cover specific energy regions and isotopes and frequently are incomplete and with many discrepancies among them. These differences are more pronounced in the case of actinides, products of fission and isotopes of the Th - U cycle, mainly due to their radioactivity. The European Union approved, in the frame of the 5th EURATOM program, the n_TOF-ND-ADS experiment that was proposed by the nTOF collaboration. The main advantage of this proposal is a complete set of high precision cross - section measurements, extending over eight orders of magnitude in the neutron energy, satisfying research and industrial requirements. The experiments were carried out in the nTOF installations at CERN in Geneva, Switzerland. A detailed description of its performances can be found elsewhere. At n TOF, neutrons are produced via spallation reactions induced by a pulsed, 6 ns wide, 20 GeV/c proton beam with up to 7 X 10¹² protons per pulse, impinging on a 80 X 80 X 60 cm³ lead target. The repetition period of the proton pulses of 2.4 s on average is low enough to prevent any overlapping of neutrons in subsequent cycles. A 5 cm water slab surrounding the lead target serves as both a coolant and a moderator of the initially fast neutron spectrum, providing a wide energy spectrum from 1 eV to about 1 GeV. An evacuated neutron beamline leads to the experimental area with the fission sample position at 185.2 m from the lead target. Two collimators are present in the neutron beam, one with a diameter of 13.5 cm placed at 135 m from the lead target and one at 175 m with a diameter of 8 cm for the fission measurements. This collimation results in a nearly symmetric Gaussian-shaped beam profile at the sample position, with an energy-dependent standard deviation, which is about 0.77 cm at low neutron energies. At a distance of 145 m, a 1.5 T magnet is placed in order to remove the residual charged particles going along the neutron beamline. The neutron beamline extends for an additional 12 m beyond the experimental area to minimize the background from backscattered neutrons. The detectors were placed at a distance roughly 180 m and with a light bent with respect of the proton beam axis. Aim of this work was the determination of the neutron induced fission cross - section of ²³⁴U and ²³²Th, at the energy region of 20 KeV - 1 GeV. For their measurement the Fission Induction Chamber (FIC) detector was used, which is a stack of several parallel -plate ionization chambers with 5 mm spacing between electrodes and operating with argon- tetrafluormethane (90%Ar+ I0%CF4) at 700 mbar pressure. High-voltage of 400 V was applied to the targets, while intermediate electrodes were connected to the ground. The charge from the fission fragments is detected with an efficiency 98% while 2% stands for the fragments that were absorbed inside the target (ff direction along the target surface). The “neutron time of flight" (nTOF) technique was used for the calculation of the neutron incident energy. As the proton beam enters the lead target, the neutron beam is created, along with relativistic particles, the so called “gamma-flash'’, which travels with the speed of light and enters the detector body. This is the “start” signal used for the time determination, while the “stop” signal corresponds to the detection of the fission fragment, caused by the neutron. This time interval denotes the time of flight of this neutron, traveling along the known flight path between the lead target and the FIC detector, thus defining its energy. A flash Analog to Digital Converter (fADC) was used for recording both of the ’’gamma -flash” and the fission fragment signal, which was processed with electronic units such as sensitive preamplifiers, fast linear amplifiers and twisted pair drivers. fADC's record the amplitude of the detector signal in time intervals of 25 nsec (sampling rate 40 MHz). In this respect, in the present work the fADC’s were used for recording the fission fragments and the “gamma - flash”, as a function of time, providing the neutron time of flight (fission fragment arrival - “gamma flash” arrival). Data Acquition (DAQ) computer software was developed to record the digitized signals from CAEN or Acqiris digitizers, on the hard disk of the computer. Following the recording of experimental data, the analysis required the development of the appropriate software to deal with the large amount of data in an automatic way. Functions of the software include the counting of fission events, after discrimination from background events, the calculation of the energy of the neutron which caused the fission and finally the calculation of neutron induced fission cross - section in the whole energy range. During the data analysis process, it was realized that the “gamma - flash” introduced high electronic noise in the detector signal. The intensity of that signal caused the oscillation and undershooting of the baseline. The pulse analysis software was developed in such a way, to face this deformity. The oscillation of the baseline had a specific pattern, so "average signals" could be created and subtracted from each signal. Thus the noise was removed in most of the cases, however, in the region from 10 - 100 MeV the oscillation of the baseline was more intense and the noise remained. Thus the fission cross - section in this energy region was not accurately determined and it only constitutes an approach of the real value. However, in the energies 20 keV - 10 MeV and 100 MeV - 0.5 GeV, the neutron induced fission cross - sections of the isotopes ²³⁴U and ²³²Th were determined for the first time in the bibliography, in a systematic and consistent way, along with the statistical and experimental errors. Due to the uncertainty in the precise number of neutrons of the beam, the ratio of the neutron induced fission cross - section of the isotopes ²³⁴U and ²³²Th was determined, with respect to that of ²³⁵U and ²³⁸U. For ²³⁵U and ²³⁸U the neutron induced fission cross - section is considered to be well known and is frequently used as a reference reaction.

Οι συνεχώς αυξανόμενες απαιτήσεις για κατανάλωση ενέργειας συνοδεύονται από δικαιολογημένη ανησυχία. Το φαινόμενο του θερμοκηπίου και τα διαφαινόμενα όρια εξάντλησης των ορυκτών καυσίμων, η ανησυχία για τις επιπτώσεις από την χρήση της πυρηνικής ενέργειας και οι καθυστερήσεις στην έρευνα σύντηξης, οδήγησαν στην θεώρηση πολλών προηγμένων στρατηγικών για τα πυρηνικά καύσιμα και τα αντίστοιχα πυρηνικά συστήματα. Οι στρατηγικές αυτές περιλαμβάνουν: α) Την αύξηση του χρόνου λειτουργίας των εν ενεργεία πυρηνικών αντιδραστήρων, την αποδοτικότερη καύση των πυρηνικών καυσίμων, την ανακύκλωση του πλουτωνίου και κυρίως την «αποτέφρωση» των ακτινίδων και των μακρόβιων προϊόντων σχάσης και β) Τα οδηγούμενα από επιταχυντή συστήματα (Accelerator Driven Systems) ή «Ενισχυτή Ενέργειας» (Energy Amplifier), όπως προτάθηκαν από τον C. Rubbia και η πιθανή χρήση του κύκλου θορίου. Η λεπτομερής μελέτη και αξιολόγηση της σκοπιμότητας και ασφάλειας αυτών των στρατηγικών απαιτεί πολύ καλή γνώση των πυρηνικών δεδομένων και ιδιαίτερα των ενεργών διατομών για αντιδράσεις προκαλούμενες από νετρόνια. Τα πυρηνικά δεδομένα που υπάρχουν σήμερα προέρχονται από διάφορα πειράματα, τα οποία αφορούν συγκεκριμένες ενεργειακές περιοχές και ισότοπα, συχνά είναι ελλιπή και σε ασυμφωνία μεταξύ τους. Οι διαφορές αυτές είναι ακόμα πιο έντονες στην περίπτωση των ακτινίδων, των προϊόντων σχάσης και των ισοτόπων του κύκλου του Th, κυρίως λόγω της ραδιενέργειάς τους. Η Ευρωπαϊκή Ένωση ενέκρινε στο πλαίσιο του 5ου προγράμματος EURATOM το πείραμα n_TOF-ND-ADS, που προτάθηκε από τη συνεργασία n_TOF. Το κύριο πλεονέκτημα που προσέφερε αυτή η πρόταση είναι μια ολοκληρωμένη σειρά μετρήσεων υψηλής ακρίβειας ενεργών διατομών, εκτεινόμενη σε μεγάλο εύρος νετρονιακών ενεργειών, υψηλής διακριτικής ικανότητας, ικανοποιώντας τις ερευνητικές και βιομηχανικές απαιτήσεις. Το πειραματικό μέρος της διατριβής αυτής έγινε στις εγκαταστάσεις του ερευνητικού κέντρου CERN στην Γενεύη της Ελβετίας. Χρησιμοποιήθηκε η δέσμη πρωτονίων του επιταχυντή PS (Proton Synchrotron), η οποία προσέβαλλε στόχο μολύβδου για την παραγωγή νετρονίων μέσω της αντίδρασης κατακερματισμού (spallation). Τα νετρόνια που παρήχθησαν από την αντίδραση κατακερματισμού μεταφέρθηκαν στον πειραματικό χώρο μέσα σε ανοξείδωτο σωλήνα, το εσωτερικό του οποίου διατηρείτο σε κενό. Κατά μήκος του σωλήνα τοποθετήθηκαν μαγνήτες για να περιοριστούν τα φορτισμένα σωματίδια στο χώρο μετρήσεων, καθώς και η ακτινοβολία - γ, η οποία παράγεται από τις συγκρούσεις αυτών με τα τοιχώματα του σωλήνα. Επίσης χρησιμοποιήθηκαν δυο κατευθυντήρες, για τον καλύτερο προσδιορισμό της δέσμης. Οι ανιχνευτές τοποθετήθηκαν σε απόσταση περίπου 180 m και σε μικρή γωνία ως προς τον άξονα της δέσμης πρωτονίων. Ο συνδυασμός της απόστασης των ανιχνευτών από τον στόχο κατακερματισμού και των παλμών πρωτονίων που παρείχε ο επιταχυντής CERN - PS, έδωσε τα μοναδικά χαρακτηριστικά της πειραματικής διάταξης του n_TOF. Τα χαρακτηριστικά αυτά είναι η μεγάλη διακριτική ικανότητα που προσφέρει στον υπολογισμό της ενέργειας του προσπίπτοντος νετρονίου, καθώς και το ευρύ ενεργειακό φάσμα των νετρονίων που παράγονται από τον στόχο κατακερματισμού. Το ενεργειακό φάσμα των νετρονίων εκτείνεται από 0.02 eV, μέχρι 0.5 GeV με διακριτική ικανότητα ~10⁻⁴, για τα θερμικά νετρόνια και ~10⁻² για νετρόνια της τάξης μερικών MeV. Ο σκοπός της διατριβής αυτής ήταν ο προσδιορισμός της ενεργού διατομής σχάσης, προκαλούμενης από νετρόνια των ισοτόπων ²³⁴U και ²³²Th, σε ενέργειες από 10 keV - 0.5 GeV. Για την μέτρησή τους χρησιμοποιήθηκε ο ανιχνευτής FIC (Fission Ionization Chamber, ή Fast Induction Chamber). Ο ανιχνευτής αποτελείται από θάλαμο, γεμισμένο με τα αέρια αργόν (Ar) και τετραφθοριούχο άνθρακα (CF₄), μέσα στον οποίο ευρίσκονται υπό τάση οι στόχοι των υπό μελέτη ισοτόπων ²³⁴U και ²³²Th, καθώς και στόχοι από ²³⁸U και ²³⁵U, των οποίων η ενεργός διατομή σχάσης θεωρείται γνωστή. Η ενέργεια του νετρονίου υπολογίστηκε από τον χρόνο πτήσης, ο οποίος αρχίζει τη στιγμή της δημιουργίας του νετρονίου στο στόχο κατακερματισμού και τελειώνει με την πρόκληση σχάσης μέσα στους στόχους του ανιχνευτή. Ο χρόνος της δημιουργίας του νετρονίου υπολογίστηκε μέσω της «λάμψης - γ», που δημιουργήθηκε ταυτόχρονα με τα νετρόνια και διένυσε την ίδια γνωστή απόσταση με ταχύτητα ίση με την ταχύτητα του φωτός. Αν σε αυτό τον χρόνο προστεθεί η διαφορά χρόνου από την «λάμψη - γ», μέχρι την σχάση του πυρήνα (χρόνος θραύσματος σχάσης - χρόνος «λάμψης -γ»), υπολογίζεται ο χρόνος πτήσης του νετρονίου. Οι υπολογισμοί των χρόνων έγιναν μετά από διαδικασία βελτιστοποίησης των παραμέτρων της συνάρτησης παλμού, όπως αυτή ορίστηκε, ώστε να περιγράψει τους παλμούς του ανιχνευτή. Οι μονάδες fADC (flash Analog to Digital Converter) μετατρέπουν τα αναλογικά σήματα από τα θραύσματα της σχάσης και από τη «λάμψη -γ» σε ψηφιακά σε σταθερά χρονικά διαστήματα των 25 ns (ρυθμός δειγματοληψίας 40 MHz), κατόπιν επεξεργασίας με ηλεκτρονικές μονάδες, όπως προενισχυτές και ενισχυτές, προκειμένου να αποθηκευτούν σε υπολογιστή. Μετά την ψηφιοποίηση, το σήμα καταγράφεται στον σκληρό δίσκο του υπολογιστή μέσω του λογισμικού καταγραφής των δεδομένων (DAQ, Data Acquition), ως συνάρτηση του χρόνου, για την επεξεργασία τους σε χρόνο που έπεται του πειράματος (offline). Μετά τη λήξη της καταγραφής των πειραματικών δεδομένων ακολούθησε η ανάλυσή τους, ειδικά για την οποία αναπτύχθηκε λογισμικό. Σκοπός του λογισμικού ήταν η καταμέτρηση των γεγονότων σχάσης σε κάθε δείγμα, μετά τον διαχωρισμό τους από τα γεγονότα υποβάθρου, καθώς και ο υπολογισμός των ενεργών διατομών σχάσης από τα δεδομένα. Κατά την ανάλυση των δεδομένων διαπιστώθηκε ότι υπήρχε υψηλός ηλεκτρονικός θόρυβος στο σήμα του ανιχνευτή. Ο θόρυβος οφειλόταν στη μεγάλη ένταση του σήματος, όταν η «λάμψη - γ» εισέρχονταν στον χώρο του ανιχνευτή. Αν και το σήμα αυτό ήταν χρήσιμο για τον υπολογισμό του χρόνου δημιουργίας του νετρονίου στον στόχο Pb, το μέγεθος του σήματος ήταν τόσο μεγάλο, ώστε να προκαλεί κατάσταση κορεσμού των ηλεκτρονικών μονάδων και την βύθιση ή/και ταλάντωση της βασικής γραμμής του ανιχνευτή. Το λογισμικό ανάλυσης αναπτύχθηκε έτσι ώστε να αντιμετωπιστεί αυτή η παραμόρφωση του σήματος. Συγκεκριμένα, δημιουργήθηκαν «μέσοι όροι» των σημάτων, ώστε να προσδιοριστεί η βασική γραμμή του ανιχνευτή χωρίς την παρουσία σημάτων οφειλομένων σε σχάσεις, οι οποίοι στη συνέχεια αφαιρέθηκαν από κάθε σήμα. Με τον τρόπο αυτό αφαιρέθηκε ο θόρυβος στις περισσότερες των περιπτώσεων. Εντούτοις για την περιοχή από 10 MeV - 100 MeV, όπου και η ταλάντωση της βασικής γραμμής ήταν εντονότερη, ο θόρυβος επηρέασε τα τελικά αποτελέσματα. Έτσι αν και προσδιορίστηκε η ενεργός διατομή σε αυτή την ενεργειακή περιοχή, αποτελεί μάλλον μια εκτίμηση της πραγματικής τιμής. Αντίθετα στα ενεργειακά διαστήματα από 20 keV - 10 MeV και από 100 MeV - 0.5 GeV, η ενεργός διατομή σχάσης των ισοτόπων ²³⁴U και ²³²Th προσδιορίστηκε για πρώτη φορά στη βιβλιογραφία με συστηματικό τρόπο, καθώς επίσης και το σφάλμα υπολογισμού της.