Study of aerosol and clouds using remote sensing techniques

Abstract

Aerosol-cloud interactions and their imprint on cloud albedo and climate still remain highly uncertain (Seinfeld et al., 2016; Quaas et al., 2020; IPCC, 2021), given the highly buffered, nonlinear and multiscale nature of clouds and their interactions with atmospheric dynamics, radiation, and aerosols (Stevens and Feingold, 2009). A major reason for these uncertainties corresponds to anthropogenic activities that cause variations in cloud condensation nuclei concentrations (CCN) leading to modulations in cloud droplet number concentration (Nd) and the cloud's optical thickness, thus, affecting the Earth's radiation budget and climate. However, there is no single relation to describe the increase of Nd in respect to CCN since the cloud formation depends on the supersaturation level inside the clouds (Feingold et al., 2001; Ghan et al., 1998; Reutter et al., 2009). It has been shown that there are two regimes: the “aerosol-limited”, when supersaturation is high and Nd is very sensitive to aerosol changes and the “velocity-limited”, when the supersaturation is so low that Nd is insensitive to aerosol changes (Reutter et al., 2009). The supersaturation depends only on the intensity of atmospheric turbulence within the PBL (Bougiatioti et al., 2020; Georgakaki et al., 2021; Kacarab et al., 2020) which is a second major reason for the uncertainties on the Nd, since there is lack of such global datasets especially regarding the cloud-base updrafts (Rosenfeld et al., 2016). The remote sensing techniques are the only ones with the potential to obtain global datasets to improve the current retrieval algorithms (Quaas et al. (2020) and to contribute to minimizing the current uncertainties on the estimation of the Nd. This Doctoral Thesis aims to implement and further improve existing remote sensing approaches for the retrieval of Nd in non-precipitating Planetary Boundary Layer clouds (PBLC), and for the study of the Planetary Boundary Layer (PBL) dynamics, using a combination of in situ observations, ground-based remote sensing and model data. This Thesis is based on four original papers, focusing mainly on the use of the synergies of remote sensing and in situ techniques in atmospheric applications for retrieving the aerosol and cloud properties, as well as the Planetary Boundary Layer (PBL) dynamics. The main objectives of this Thesis are: a) to further improve an established satellite droplet number retrieval algorithm (Bennartz, 2007), which illustrates the cloud microphysical variables derived by the METEOSAT, at non-precipitating PBLC where the dependence on spectral dispersion of droplets droplet number is explicitly accounted, and to examine its performance against the in situ Nd estimations obtained by the droplet activation parameterization of the Nenes and Seinfeld (2003) (Paper I); b) to use a wind Doppler lidar to measure the height of PBL (PBLH), and investigate the effect of local air mass circulation and transport patterns on the aerosol load in respect of the PBLH diurnal cycle (Paper II); to determine a reliable threshold to be used at the PBLH retrieving technique using wind Doppler lidar in an orographic environment (Paper III); to utilize the in situ measurements obtained at the high-altitude station Hellenic Atmospheric Aerosol and Climate Change station (HAC)2 at the Helmos mountain (Greece), alongside the established threshold for retrieving the PBLH (Paper III), to measure the pre-cloud aerosol hygroscopicity, as well as the hygroscopicity of the cloud residuals during orographic clouds formation in respect of its relation to airmass origin, and understand the cloud formation state (aerosol-/velocity-limited regimes) and its link to airmass origin (PBL, free tropospheric, etc.) (Paper IV). This Doctoral Thesis is organized as follows: the theoretical background of the atmospheric radiation, aerosol particles, cloud microphysics, and aerosol-cloud interactions are described in Section 2; the in situ measuring experimental techniques are described in Section 3; the remote sensing experimental techniques are described in Section 4; the models and parameterizations used are presented in Section 5; the main results of each original papers are presented in Section 6; while the conclusions/findings are described in Section 7.

Οι αλληλεπιδράσεις μεταξύ των αιωρούμενων σωματιδίων-νεφών (ή αλλιώς αερολύματα), καθώς και το αποτύπωμά τους στη λευκαύγεια του νέφους και στο κλίμα παραμένουν εξαιρετικά αβέβαιες (Seinfeld et al., 2016; Quaas et al., 2020; IPCC, 2021), λόγω των μη γραμμικών και πολλαπλών ανατροφοδοτήσεων που προκαλούν τα αερολύματα, μεταβάλλοντας έτσι τη δυναμική καθώς και την διάδοση της ακτινοβολίας εντός των νεφών (Stevens και Feingold, 2009). Ένας από τους παράγοντες από τους οποίους πηγάζουν αυτές οι αβεβαιότητες, είναι οι ανθρωπογενείς δραστηριότητες που προκαλούν διακυμάνσεις στις συγκεντρώσεις των πυρήνων συμπύκνωσης νεφών (CCN), οδηγώντας με τη σειρά τους σε διακυμάνσεις στον αριθμό των νεφοσταγονιδίων (Nd) καθώς και στο οπτικό βάθος των νεφών, επηρεάζοντας έτσι το ισοζύγιο της ακτινοβολίας στην ατμόσφαιρα και κατ’ επέκταση στο γήινο κλίμα. Ωστόσο, δεν υπάρχει μια μονοσήμαντη σχέση η οποία να περιγράφει την αύξηση των Nd σε σχέση με τις συγκεντρώσεις των CCN, καθώς η δημιουργία των νεφών εξαρτάται από τον υπερκορεσμό των σταγονιδίων εντός αυτών (Feingold et al., 2001; Ghan et al., 1998; Reutter et al., 2009). Έχει αποδειχθεί ότι τα νέφη μπορούν να είναι, είτε σε μια κατάσταση "περιορισμένα από τα αερολύματα", όταν ο υπερκορεσμός τους είναι υψηλός και το Nd ευαίσθητο στις μεταβολές των αερολυμάτων, είτε στην κατάσταση "περιορισμένα από δυναμική", όταν ο υπερκορεσμός τους είναι χαμηλός, οπότε το Nd είναι αμετάβλητο σε σχέση με τη συγκέντρωση των αερολυμάτων σε αυτές (Reutter et al., 2009), καθώς ο υπερκορεσμός εξαρτάται από την ατμοσφαιρική τύρβη και τα ανοδικά ρεύματα του αέρα (Bougiatioti et al., 2020; Georgakaki et al., 2021; Kacarab et al., 2020), τα οποία αποτελούν έναν δεύτερο παράγοντα αβεβαιοτήτων, καθώς υπάρχει σημαντική έλλειψη αντίστοιχων μετρήσεων σε παγκόσμια κλίμακα (Rosenfeld et al., 2016). Επομένως, οι τεχνικές τηλεπισκόπησης έρχονται να καλύψουν ένα τέτοιο κενό και αποτελούν τη μόνη προσέγγιση που μπορεί να προσφέρει δεδομένα σε παγκόσμια κάλυψη προκειμένου να βελτιωθούν οι τρέχουσες μέθοδοι ανάκτησης των Nd και να μειώσουν έτσι τις τρέχουσες αβεβαιότητες που συνοδεύουν την ανάκτηση της συγκέντρωσης των Nd (Quaas et al., 2020). Η παρούσα Διδακτορική Διατριβή, εκτός από μια εκτενή περίληψη των κύριων αποτελεσμάτων που εξήχθησαν στο πλαίσιο της υλοποίησής της, συμπληρώνεται από τέσσερα επιστημονικά άρθρα που έχουν κοινό χαρακτηριστικό τη συνέργεια ενεργητικών και παθητικών τεχνικών τηλεπισκόπησης σε συνδυασμό με επιτόπιες μετρήσεις για την ανάκτηση του ύψους του Ατμοσφαιρικού Οριακού Στρώματος (ΑΟΣ), τη μελέτη της δυναμικής των αερίων μαζών εντός αυτού, αλλά και στην ελεύθερη τροπόσφαιρα, και κυρίως, στη βελτίωση των υφιστάμενων προσεγγίσεων που χρησιμοποιούνται για την ανάκτηση των μικροφυσικών ιδιοτήτων των νεφών (π.χ. Nd) που αναπτύσσονται, τόσο στην κορυφή του ΑΟΣ, όσο και στην ελεύθερη τροπόσφαιρα, χρησιμοποιώντας έναν συνδυασμό επιτόπιων παρατηρήσεων (in situ) και δεδομένων παθητικής και ενεργητικής τηλεπισκόπησης, καθώς και δεδομένων από διάφορα μοντέλα παραμετροποίησης ατμοσφαιρικών παραμέτρων.Ειδικότερα, οι κύριοι στόχοι αυτής της Διατριβής αυτής είναι οι εξής: α) η βελτίωση του υπάρχοντος αλγορίθμου ανάκτησης αριθμού των νεφοσταγονιδίων με τη χρήση δορυφορικής τηλεπισκόπησης (Bennartz, 2007) με την προσθήκη της εξάρτησης της φασματικής διασποράς των νεφοσταγονιδίων, χρησιμοποιώντας τις μεταβλητές που παρέχονται από το προϊόν των μικροφυσικών ιδιοτήτων των νεφών από δεδομένα ΜETEOSAT και η μελέτη της απόδοσης του αλγορίθμου ανάκτησης σε σχέση με επιτόπιες εκτιμήσεις της συγκέντρωσης των Nd που προκύπτουν από την παραμετροποίηση ενεργοποίησης νεφοσταγονιδίων του μοντέλου των Nenes και Seinfeld (2003) σε νέφη που αναπτύσσονται υπεράνω του ΑΟΣ (Άρθρο I), β) ο χαρακτηρισμός του ρόλου του ΑΟΣ στην αέρια κυκλοφορία, στα μοτίβα τοπικής κυκλοφορίας και της συγκέντρωσης των αιωρούμενων σωματιδίων στο Λεκανοπέδιο της Αττικής με τη χρήση της ενεργητικής τηλεπισκόπησης lidar μέτρησης του ανέμου (Wind Doppler Lidar) για τον προσδιορισμό του ύψους του ΑΟΣ (Άρθρο II), γ) ο προσδιορισμός ενός αξιόπιστου κατωφλίου της τυρβώδους ροής για τον χαρακτηρισμό το ύψους του ΑΟΣ με την χρήση lidar Doppler και επιτόπιων μετρήσεων αερολυμάτων στον σταθμό υποβάθρου, με την ονομασία: "Σταθμός τροποσφαιρικού αερολύματος και κλιματικής αλλαγής Χελμού" (HAC)2 (Άρθρο III)δ) τη μέτρηση της υγροσκοπικότητας των αιωρούμενων σωματιδίων που συμμετέχουν στον ορογραφικό σχηματισμό νεφών, καθώς και τον χαρακτηρισμό της κατάστασης του σχηματισμού των νεφών (καθεστώτα περιορισμένα σε αερολύματα ή δυναμικής) σε σχέση με την προέλευσή της αέριας μάζας (ΑΟΣ ή ελεύθερη τροπόσφαιρα) (Άρθρο IV). Η Διδακτορική Διατριβή (στην Αγγλική γλώσσα) διαρθρώνεται ως εξής: Στο Κεφάλαιο 1 παρουσιάζεται, συνοπτικά, το θεωρητικό υπόβαθρο αναφορικά με τη σύσταση της ατμόσφαιρας και τα θέματα που πραγματεύεται η Διδακτορική Διατριβή. Στο Κεφάλαιο 2 παρουσιάζεται το ενεργειακό ισοζύγιο της ατμόσφαιρας, τα ατμοσφαιρικά αιωρούμενα σωματίδια και ο ρόλος τους στο ενεργειακό ισοζύγιο της γήινης ατμόσφαιρας, στους μηχανισμούς δημιουργίας των νεφών, καθώς και στις αλληλεπιδράσεις μεταξύ αερολυμάτων-νεφών. Στο Κεφάλαιο 3 παρουσιάζονται τα πειραματικά όργανα των επιτόπιων μετρήσεων που χρησιμοποιήθηκαν στην πλαίσιο της παρούσας Διδακτορικής Διατριβής. Στο Κεφάλαιο 4 παρουσιάζεται το θεωρητικό υπόβαθρο των μεθόδων ενεργητικής και παθητικής τηλεπισκόπησης, και των εφαρμογών τους στον χαρακτηρισμό της ατμοσφαιρικής τύρβης και την ανάκτηση των μικροφυσικών ιδιοτήτων των νεφών. Στο Κεφάλαιο 5 παρουσιάζονται τα ατμοσφαιρικά μοντέλα και παραμετροποιήσεις που χρησιμοποιήθηκαν. Τέλος, στο Κεφάλαιο 6 παρουσιάζονται τα κυριότερα αποτελέσματα που δημοσιεύθηκαν σε διεθνή επιστημονικά περιοδικά με κριτές, ως αυτοτελείς ερευνητικές εργασίες και τέλος, αναφέρονται τα κύρια αποτελέσματα της Διδακτορικής Διατριβής. Ακολούθως, αναφέρουμε, με αναλυτικότερο τρόπο, τα τέσσερα (δημοσιευμένα, είτε υπό κρίση, είτε σε στάδιο υποβολής) άρθρα που εκπονήθηκαν στο πλαίσιο της παρούσας Διδακτορικής Διατριβής, τα οποία έχουν σαν κοινό χαρακτηριστικό τη συνέργεια των τεχνικών τηλεπισκόπησης με τις επιτόπιες μετρήσεις. Συνοπτικά, στο Άρθρο I αρχικά αναβαθμίσαμε τον υπάρχοντα αλγόριθμο ανάκτησης του αριθμού των νεφοσταγονιδίων (Nd) με τη χρήση δορυφορικής τηλεπισκόπησης (Grosvenor, 2018 με βάση δορυφορικές μετρήσεις, προσθέτοντας την ρητή εξάρτηση του Nd ως προς τη φασματική διασπορά των σταγονιδίων (β). Στην συνέχεια ο αλγόριθμος εφαρμόσθηκε με μεταβλητές εισόδου τις μικροφυσικές παραμέτρους (οπτικό πάχος (τ), ενεργή ακτίνα νεφοσταγονιδίων (reff) και θερμοκρασία κορυφής του νέφους (Τct)) από το δορυφορικό προϊόν ”Optimal Cloud Analysis” της METEOSAT, τις κατακόρυφες κατανομές της πίεσης και θερμοκρασίας από το μοντέλο ERA5 (Hersbach κ.α., 2018), και τέλος, υπολογίσθηκε ο συνολικός ρυθμός συμπύκνωσης των νεφών (Zhu κ.α., 2018) με βάση το ύψος της κορυφής των μελετούμενων νεφών. Ακολούθως, συνοψίσαμε τις υπάρχουσες σχέσεις (β-Nd) μεταξύ της φασματικής διασποράς των σταγονιδίων β και του αριθμού των νεφοσταγονιδίων Nd με βάση τη διαθέσιμη βιβλιογραφία και ανακτήσαμε τις τιμές του αριθμού των νεφοσταγονιδίων (Ndsat) για κάθε σχέση (β-Nd) ξεχωριστά, και τις αξιολογήσαμε ως προς τις επιτόπιες (in situ) εκτιμήσεις του Nd, μέσω της παραμετροποίησης ενεργοποίησης των σταγονιδίων, κατά Nenes και Seinfeld (2003). Τα αποτελέσματα των αξιολογήσεων έδειξαν ότι στην περίπτωση που χρησιμοποιούμε μία σταθερή κατανομή των σταγονιδίων (σταθερή τιμή του β, όπως προτείνουν οι Z06, GCMs και F11), οι ανακτώμενες τιμές του Ndsat τείνουν να υποεκτιμούν τον αριθμό των νεφοσταγονιδίων κατά 34% ±16%, ενώ στην περίπτωση που χρησιμοποιούμε μια εξαρτώμενη κατανομή των σταγονιδίων από τον αριθμό των νεφοσταγονιδίων (όπως προτείνουν οι RL03, και PL03), τότε οι ανακτώμενες τιμές του Ndsat τείνουν να υπερεκτιμώνται σημαντικά στην περίπτωση των RL03, ενώ για την περίπτωση των RL03 οι τιμές του Ndsat υπoεκτιμώνται κατά 13.2% ± 34.8%.Επίσης, υπολογίσθηκε μία νέα σχέση (β-Nd) η οποία βασίζεται στις εκτιμήσεις των επιτόπιων Nd η οποία ελαχιστοποιεί την απόκλιση μεταξύ Nd-Ndsat κατά 8.4% ± 33.4%. Η τάξη της ακρίβειας πλέον είναι συγκρίσιμη με αυτή, όταν συγκρίνεται η απόδοση της παραμετροποίησης με τις επιτόπιες μετρήσεις νεφοσταγονιδίων. Αν και τα αποτελέσματα αυτής της σχέσης (β-Nd) που προτάθηκε είναι αρκετά ενθαρρυντικά, απαιτείται περισσότερη έρευνα για να αξιολογηθεί ο βαθμός αξιοπιστίας της, ώστε η μέθοδός μας να μπορεί να εφαρμοσθεί και σε άλλες γεωγραφικές θέσεις, καθώς και σε κλιματικά μοντέλα.Στο Άρθρο ΙI, εξετάσαμε τα μοτίβα της τοπικής μεταφοράς νεοσύνθετων (fresh) και γηρασμένων (aged) αιωρούμενων σωματιδίων στον σταθμό παρακολούθησης και χαρακτηρισμού των αιωρούμενων σωματιδίων του Εθνικού Κέντρου Έρευνας Φυσικών Επιστημών (Ε.Κ.Ε.Φ.Ε.) «Δημόκριτος» (DEM) στην Αγία Παρασκευή (Αττικής), καθώς και του τρόπου με τον οποίο επηρεάζονται οι συγκεντρώσεις των αιωρούμενων σωματιδίων σε σχέση με τη θέση του σταθμού ως προς το ύψους του ΑΟΣ (εντός, ενδιάμεσα και εκτός ΑΟΣ).Το ύψος του ΑΟΣ υπολογίσθηκε με βάση την τύρβη του ατμοσφαιρικού στρώματος μέσω μετρήσεων της κατακόρυφης κατανομής της διεύθυνσης και έντασης του οριζόντιου ανέμου, με χρήση συστήματος Lidar Doppler. Παράλληλα, χρησιμοποιήθηκαν επιτόπιοι δειγματολήπτες για τον χαρακτηρισμό της χημικής σύνθεσης και της κατανομής μεγέθους των αιωρούμενων σωματιδίων κατά τη διάρκεια της περιόδου από 15 Μαρτίου έως 2 Ιουλίου 2020. Δεδομένου ότι τα νεοσύνθετα αιωρούμενα σωματίδια έχουν μέγεθος μικρότερο των 200 nm, ενώ τα γηρασμένα είναι αρκετά μεγαλύτερα, διαχωρίσαμε τον συνολικό αριθμό αιωρούμενων σωματιδίων με βάση την κατανομή μεγέθους τους σε λεπτά (Ν10-200nm) (διάμετρος < 200 nm και σε αδρά (Ν200-500nm) (διάμετρος > 200 nm), αντίστοιχα. Διαπιστώσαμε λοιπόν, ότι η συγκέντρωση των αιωρούμενων σωματιδίων αυξάνεται σημαντικά όταν οι αέριες μάζες προέρχονται από τον Ν-ΝΔ τομέα της Αττικής, ο οποίος σχετίζεται με εκπομπές κυρίως, από την κυκλοφορία των οχημάτων (6053 ± 3784 cm-3 και 171 ± 123 cm-3, αναφορικά με τα νεοσύνθετα και γηρασμένα σωματίδια, αντίστοιχα), καθώς και στις περιπτώσεις στις οποίες ο άνεμος προέρχεται από τον Β-ΒΑ τομέα για τα νεοσύνθετα σωματίδια (5911 ± 3252 cm-3). Αντίθετα, στην περίπτωση όπου ασθενείς άνεμοι πνέουν από τον ΒΑ-ΝΑ τομέα, οι αέριες μάζες προέρχονται από την περιοχή των Μεσογείων, Αττικής, η οποία χαρακτηρίζεται ως μια περιφερειακή περιοχή χαμηλών εκπομπών, μεταφέρονται, αντίστοιχα, χαμηλές συγκεντρώσεις σε αερολύματα (2879 ± 1832 cm-3 και 204 ± 127 cm-3 αναφορικά με τα νεοσύνθετα και γηρασμένα σωματίδια, αντίστοιχα). Επιπλέον, εντοπίσαμε καταβατικές ροές ανέμου κατά τη διάρκεια της νύχτας από τον Υμηττό, οι οποίες περιστασιακά, είτε μεταφέρουν ρύπους από ανώτερες στρωματώσεις ενισχύοντας τα επεισόδια αέριας ρύπανσης (2931 ± 1770 cm-3 και 214 ± 152 cm-3 αναφορικά με τα νεοσύνθετα και γηρασμένα σωματίδια, αντίστοιχα, όταν η ταχύτητα του ανέμου είναι μεγαλύτερη από 4 m s-1), είτε μεταφέρουν λιγότερο ρυπασμένες αέριες μάζες από το Λεκανοπέδιο της Αθήνας, μειώνοντας σημαντικά τις συγκεντρώσεις των αιωρούμενων σωματιδίων στην περιοχή στον σταθμό του ΕΚΕΦΕ-Δημόκριτος στην Αγία Παρασκευή. Επίσης, χρησιμοποιήσαμε την προσέγγιση (προσομοίωση) ενός δυναμικού κουτιού Hanna et al. (1982) για να υπολογίσουμε το αποτύπωμα της μεταβολής του ύψους του ΑΟΣ στις συγκεντρώσεις των αέριων ρύπων (δηλ. N10-200nm, N200-500nm και του ισοδύναμου μαύρου άνθρακα-eBC). Γενικά, το ύψος του ΑΟΣ επηρεάζει την ικανότητα των αέριων ρύπων να διαχυθούν και να μεταφερθούν οριζόντια μέσα σε αυτό, καθώς σε ένα ρηχό στρώμα ΑΟΣ, δηλαδή με χαμηλό ύψος, η επίδραση της επιφανειακής τριβής του εδάφους γίνεται σημαντική μειώνοντας την ταχύτητα του ανέμου σε αυτό και καταλήγει σε μειωμένη οριζόντια μεταφορά αέριων ρύπων, ενώ στην αντίθετη περίπτωση, ένα βαθύ ΑΟΣ επιτρέπει την καλύτερη διάχυση των αέριων ρύπων και τους μεταφέρει σε μεγαλύτερες αποστάσεις. Τα αποτελέσματα της ανάλυσης μας έδειξαν ότι η μεταβολή του ύψους του ΑΟΣ επιδρά στις συγκεντρώσεις σωματιδίων που παρατηρούνται στο έδαφος, καθώς οποιαδήποτε διακύμανση του ύψους του ΑΟΣ σχετίζεται, εν μέρει, με αλλαγές στην οριζόντια μεταφορά, ενώ το ακριβές ισοζύγιο εξαρτάται από τις αλλαγές στις εκπομπές ή εναποθέσεις σωματιδίων στο Λεκανοπέδιο Αττικής. Στο Άρθρο III, εξετάσθηκε η δυνατότητα προσδιορισμού του ύψους του ΑΟΣ με χρήση συστήματος lidar ανέμου (Wind Doppler Lidar) στην κορυφή του όρους Χελμός. Η μέθοδος αυτή βασίζεται στη μέτρηση της κατακόρυφης κατανομής της τύρβης (σw) που αφορά την κατακόρυφη συνιστώσα του ανέμου w, η οποία μπορεί να μετρηθεί με το σύστημα αυτό, ενώ το ύψος του ΑΟΣ προσδιορίζεται σε εκείνη την τιμή, όπου η τιμή του σw γίνεται μικρότερη από μια χαρακτηριστική τιμή κατωφλίου, την οποία προσδιορίσαμε με ακρίβεια. Έτσι, για τον προσδιορισμό της τιμής κατωφλίου, εκμεταλλευτήκαμε την υψομετρική διαφορά που υπάρχει μεταξύ του σταθμού παρακολούθησης της ατμοσφαιρικής ρύπανσης και της κλιματικής αλλαγής στη κορυφή του Χελμού (ΗΑC)2, και ενός χαμηλότερου σημείου (Βαθιά Λάκα) όπου είχε εγκατασταθεί ένα σύστημα lidar ανέμου, ικανό να παρέχει συνεχείς μετρήσεις της τύρβης στο ύψος του (ΗΑC)2.Δεδομένου ότι η φυσικο-χημική σύσταση της ελεύθερης τροπόσφαιρας διαφέρει από εκείνη εντός του ΑΟΣ (πχ. η ελεύθερη τροπόσφαιρα, συνήθως χαρακτηρίζεται από ξηρές αέριες μάζες, με χαμηλές συγκεντρώσεις σωματιδίων και βιοσωματιδίων σε σχέση με το ΑΟΣ), και δεδομένου ότι ο σταθμός (ΗΑC)2 ευρισκόμενος στην κορυφή του Χελμού, μπορεί να ευρίσκεται στην ελεύθερη τροπόσφαιρα, ή εντός του ΑΟΣ, ή ακόμα σε μια ζώνη μετάβασης μεταξύ του ΑΟΣ και της ελεύθερης τροπόσφαιρας, συσχετίσαμε τις επιτόπιες μετρήσεις των αέριων ρύπων (βιοσωματίδια, αιωρούμενα σωματίδια, eBC) στον (ΗΑC)2, της σχετικής υγρασίας, με τις μετρήσεις τύρβης στο ύψος του (ΗΑC)2 και εντοπίσαμε τρεις χωρο-χρονικές περιόδους, όταν: α) ο (ΗΑC)2 ευρίσκεται εντός του ΑΟΣ, και περιβάλλεται από υγρές αέριες μάζες, με υψηλές συγκεντρώσεις αιωρούμενων σωματιδίων, βιοσωματιδίων και ανθρωπογενούς ρύπανσης (στο ύψος του (ΗΑC)2 η τύρβη σw > 0.1 m s-1).β) ο (ΗΑC)2 ευρίσκεται εντός της ελεύθερης τροπόσφαιρας, και περιβάλλεται από σχετικά ξηρές αέριες μάζες, με χαμηλές συγκεντρώσεις αιωρούμενων σωματιδίων, βιοσωματιδίων και ανθρωπογενούς ρύπανσης (στο ύψος του (ΗΑC)2 η τύρβη σw < 0.1 m s-1).γ) ο (ΗΑC)2 ευρίσκεται στη ζώνη μετάβασης μεταξύ του ΑΟΣ και της ελεύθερης τροπόσφαιρας, όπου η επίδραση του ΑΟΣ αναφορικά με τους αέριους ρύπους παραμένει ακόμα σημαντική, αλλά τείνει να εξασθενεί. Επομένως, χρησιμοποιώντας μια τιμή σw = 0.1 m s-1 σαν τιμή κατωφλίου, μπορέσαμε να διαχωρίσουμε, με επιτυχία, πότε ο (ΗΑC)2 ευρίσκεται εντός της ελεύθερης τροπόσφαιρας και κατ’ επέκταση να προσδιορίσουμε το ύψος του ΑΟΣ συμπεριλαμβάνοντας και τη ζώνη μετάβασης. Στο Άρθρο IV, εξετάσαμε την υγροσκοπικότητα των αιωρούμενων σωματιδίων πριν την δημιουργία των νεφών, καθώς και των μη ενεργοποιημένων σωματιδίων σε νεφοσταγονίδια κατά τον σχηματισμό ορογραφικών νεφών σε σχέση με την προέλευση της αέριας μάζας που σχημάτισε τα μελετούμενα νέφη (στο ΑΟΣ και στην ελεύθερη τροπόσφαιρα), για να κατανοήσουμε τον τρόπο σχηματισμού των νεφών (καθεστώτα περιορισμένα από σωματίδια/δυναμικής). Για το σκοπό αυτό ήταν αναγκαίο να αναπτύξουμε μια τεχνική εικονικού φίλτρου, η οποία μπορεί να χρησιμοποιηθεί σε συστήματα ενός συλλέκτη με δεδομένη τη συνεχή μέτρηση του μεγέθους των σταγονιδίων, ώστε να διαχωρίσουμε τα αποξηραμένα νεφοσταγονίδια από τα μη ενεργοποιημένων σωματιδίων. Η μέθοδος αυτή βασίζεται στον προσδιορισμό του ελάχιστου μεγέθους σταγονιδίων που μπορούν να διεισδύσουν στη γραμμή ροής (χαρακτηριστικό μέγεθος). Χρησιμοποιώντας την τεχνική εικονικού φίλτρου, διαχωρίσαμε τις στιγμές κατά τις οποίες η δειγματοληψία που πραγματοποιούνταν εντός των νεφών, αποτελούταν από ένα μίγμα μεταξύ μη ενεργοποιημένων σωματιδίων και αποξηραμένων σταγονιδίων, είτε μόνο από τα μη ενεργοποιημένα σωματίδια. Έτσι, υπολογίσαμε τη μέση υγροσκοπικότητα των σωματιδίων (κ*) πριν την δημιουργία των νεφών, καθώς επίσης και την υγροσκοπικότητα των ενεργοποιημένων και μη σωματιδίων.Στην περίπτωση όπου το αερόλυμα (ή τα σωματίδια) προέρχονται από την ελεύθερη τροπόσφαιρα, η υγροσκοπικότητα τους πριν την δημιουργία του νέφους βρέθηκε 0.34 ± 0.09, ενώ κατά την δημιουργία των νεφών η υγροσκοπικότητα των ενεργοποιημένων σωματιδίων βρέθηκε 0.45 ± 0.20, ενώ των μη 0.31 ± 0.15. Ομοίως, στην περίπτωση όπου το αερόλυμα προέρχονται από το ΑΟΣ, η υγροσκοπικότητα τους πριν την δημιουργία του νέφους βρέθηκε 0.43 ± 0.12, ενώ κατά την δημιουργία των νεφών 0.44 ± 0.18 και 0.29 ± 0.19 και για τα ενεργοποιημένα και μη, αντίστοιχα. Επιπλέον, χρησιμοποιώντας ένα θάλαμο ενεργοποίησης σωματιδίων, (θέτει τα σωματίδια σε διαφορετικούς υπερκορεσμούς και μετράει τον αριθμό των ενεργοποιημένων), υπολογίσαμε τον χαρακτηριστικό υπερκορεσμό (s*) του κάθε νέφους και βρήκαμε ότι όταν τα νέφη σχηματίζονται πάνω από προϋπάρχοντα σωματίδια που προέρχονται από την ελεύθερη τροπόσφαιρα, τότε τα νέφη είναι ευαίσθητα σε μεταβολές της συγκέντρωσης των αερολυμάτων (Reutter et. al., 2009), ενώ όταν τα νέφη σχηματίζονται από αερόλυμα προερχόμενο από το ΑΟΣ, είναι κυρίως ευαίσθητα σε μεταβολές στις μεταβολές ταχύτητας.Επίσης, χρησιμοποιήσαμε μια παραμετροποίηση ενεργοποίησης σταγονιδίων η οποία βασίζεται στις μετρήσεις αερολυμάτων που προέρχονται είτε κάτω από τη βάση του νέφους είτε εντός του νέφους (in-cloud), αντίστοιχα, και υπολογίζει τον αριθμού των νεφοσταγονιδίων καθώς και τον μέγιστο υπερκορεσμό. Χρησιμοποιώντας το αερόλυμα κάτω από τη βάση του νέφους, επιτεύχθηκε συμφωνία στον αριθμού των νεφοσταγονιδίων (Nd) εντός ±25%, όταν αυτός προκύπτει από την παραμετροποίηση σε σχέση με τις επιτόπιες μετρήσεις. Στην περίπτωση που μετρήσεις αερολυμάτων που προέρχονται μέσα από το νέφος (in-cloud), διαπιστώσαμε ότι το Nd που προκύπτει είναι υποτιμημένο σε σύγκριση με τις επιτόπιες μετρήσεις, ειδικά σε νέφη που είναι ευαίσθητα σε μεταβολές του αερολύματος. Καταλήγοντας, ότι το αερόλυμα εντός νέφους μπορεί να χρησιμοποιηθεί μόνο όταν τα νέφη είναι ευαίσθητα σε μεταβολές της ταχύτητας. Ενώ όταν τα αερολύματα προέρχονται κάτω από τη βάση του νέφους είναι αντιπροσωπευτικά για τις περιόδους πριν και μετά τη δημιουργία του νέφους.Επίσης, διαπιστώσαμε ότι η κατάσταση περιορισμένης ταχύτητας (κατάσταση όπου τα νέφη είναι ευαίσθητα στις μεταβολές στη ταχύτητας) επιβεβαιώνεται όταν ο χαρακτηριστικός υπερκορεσμός του νέφους είναι χαμηλός και συμφωνεί με τις προβλέψεις παραμετροποίησης.