Ραδιολογικός χαρακτηρισμός ραδιενεργών καταλοίπων

Abstract

This Doctoral Thesis deals with the radiological characterization of radioactive waste which their management is a challenge (challenging waste). It consists of two parts. The first part concerns the radiological characterization of spent Co-57 and Ge-68/Ga-68 sources used for the calibration of medical instruments, which lack calibration certificates upon withdrawal, making it impossible to estimate their activity. The second part focuses on the radiological characterization of low-activity metallic waste originating from the decommissioning of research nuclear reactors. During the decommissioning of nuclear reactors, large quantities of metallic waste (tens to hundreds of tons) are produced, which belongs to the VLLW and EW classes. In the case of spent sources, characterization is required to determine the time needed for the source to be stored until the clearance criteria from regulatory control are met. In the case of low-activity metallic waste, characterization is needed to select the appropriate waste management route (i.e., direct clearance from regulatory control, selection of decontamination methods and clearance procedures, or management as radioactive waste if not cleared).As part of this doctoral thesis, a technique was developed for the radiological characterization and recording of line sources of Ge-68/Ga-68 and flood sources of Co-57. The technique is based on the combination of non-destructive gamma spectroscopy measurement and Monte Carlo simulations using the MCNPX code. The sources were simulated as gamma radiation sources, and additionally, the Ge-68/Ga-68 source was also simulated as a positron emitter. To validate the technique, a line source of Co-57 and a flood source of Ge-68/Ga-68 with available calibration certificates were used. Regarding the characterization of metallic waste, a measurement setup was proposed, and a technique was developed to reduce measurement uncertainty to below 30% while achieving sufficient sensitivity for key radionuclides (Cs-137 and Co-60) in a few minutes of measurement time. The goal was to achieve the optimal selection of the waste management route through measurement, saving time and resources. For the non-destructive gamma spectroscopy setup, measurement parameters were determined, and the measurement efficiencies for various source geometries (e.g., straight and curved pipes, metal plates) were estimated through simulations conducted with the MCNPX code. The uncertainty due to activity inhomogeneity for the geometries of the examined metallic parts was also determined. The models were validated using standard Cs-137 sources prepared in the laboratory.

Η παρούσα Διδακτορική Διατριβή ασχολείται με τον ραδιολογικό χαρακτηρισμό ραδιενεργών καταλοίπων που η διαχείρισή τους αποτελεί πρόκληση (challenging waste). Αποτελείται από δύο σκέλη, το πρώτο σκέλος αφορά στον ραδιολογικό χαρακτηρισμό εξασθενημένων πηγών Co-57 και Ge-68/ Ga-68 που χρησιμοποιούνται για την βαθμονόμηση ιατρικών οργάνων και δεν έχουν πιστοποιητικά όταν αποσύρονται, με αποτέλεσμα να μην μπορεί να εκτιμηθεί η ενεργότητά τους. Το δεύτερο σκέλος ασχολείται με τον ραδιολογικό χαρακτηρισμό μεταλλικών καταλοίπων χαμηλής ενεργότητας που προέρχονται από την αποξήλωση ερευνητικών πυρηνικών αντιδραστήρων. Κατά την αποξήλωση των πυρηνικών αντιδραστήρων, παράγεται μεγάλη ποσότητα μεταλλικών καταλοίπων (δεκάδες έως εκατοντάδες τόνοι), τα οποία ανήκουν στις κατηγορίες VLLW, EW. Για τις εξασθενημένες πηγές, απαιτείται ο χαρακτηρισμός για να προσδιοριστεί ο χρόνος που χρειάζεται να φυλαχθεί η πηγή έως ότου ικανοποιηθεί το κριτήριο αποδέσμευσης ώστε να απελευθερωθεί από τον ρυθμιστικό έλεγχο. Στην περίπτωση των μεταλλικών καταλοίπων χαμηλής ενεργότητας, ο χαρακτηρισμός χρειάζεται για να επιλεγεί η οδός διαχείρισής των καταλοίπων (δηλ. άμεση αποδέσμευση από τον ρυθμιστικό έλεγχο, επιλογή των μεθόδων απορρύπανσης και των διαδικασιών αποδέσμευσης και διαχείριση ως ραδιενεργών καταλοίπων όσων δεν μπορούν να αποδεσμευθούν). Στα πλαίσια αυτής της διατριβής αναπτύχθηκε μια τεχνική για τον ραδιολογικό χαρακτηρισμό και την καταγραφή γραμμικών (line) πηγών Ge-68/ Ga-68 και επίπεδων (flood) πηγών Co-57. Η τεχνική βασίζεται στον συνδυασμό μη - καταστροφικής μέτρησης γ – φασματοσκοπίας και προσομοιώσεων Monte Carlo χρησιμοποιώντας τον κώδικα MCNPX. Οι πηγές προσομοιώθηκαν ως πηγές γάμα ακτινοβολίας. Επιπρόσθετα, η πηγή Ge-68/ Ga-68 προσομοιώθηκε και ως πηγή ποζιτρονίων. Προκειμένου να επαληθευτεί η τεχνική, χρησιμοποιήθηκαν μια γραμμική πηγή Co-57 και μια επίπεδη πηγή Ge-68/ Ga-68 για τις οποίες υπήρχαν τα πιστοποιητικά βαθμονόμησης τους. Όσο αφορά στον χαρακτηρισμό των μεταλλικών καταλοίπων προτάθηκε μια διάταξη για την μέτρηση και αναπτύχθηκε η τεχνική με σκοπό την μείωση της αβεβαιότητας της μέτρησης κάτω από 30% και παράλληλα την επίτευξη επαρκούς ευαισθησίας για τα βασικά ραδιονουκλίδια (Cs-137 και Co-60) σε χρόνο μέτρησης μερικών λεπτών. Στόχος ήταν να επιτυγχάνεται μέσω της μέτρησης η βέλτιστη επιλογή της οδού διαχείρισης των καταλοίπων για εξοικονόμηση χρόνου και πόρων. Για την μη καταστροφική διάταξη γ – φασματοσκοπίας, καθορίστηκαν οι παράμετροι της μέτρησης και εκτιμήθηκαν, με προσομοιώσεις που πραγματοποιήθηκαν με την βοήθεια του κώδικα MCNPX, οι αποδόσεις της μέτρησης για διάφορες γεωμετρίες πηγών (π.χ. ευθύγραμμοι και κυρτοί σωλήνες, μεταλλικές πλάκες). Προσδιορίστηκε επίσης η απόκλιση της απόδοσης από την ομοιογενή περίπτωση ρύπανσης, στην περίπτωση ανομοιογένειας της ενεργότητας για τις γεωμετρίες των μεταλλικών τμημάτων που εξετάστηκαν. Τα μοντέλα επαληθευτήκαν χρησιμοποιώντας πρότυπες πηγές Cs-137 που παρασκευάστηκαν στο εργαστήριο.