Study and simulation of graphene based optoelectronic devices from near infrared to THz

Abstract

The transformation of an electrical signal to an optical one, and vice versa, is the main subject of the research field of optoelectronics. These physical processes are key to a variety of applications, including photodetection and ultrafast optical communications. The ever-growing demand for faster, high-performance and cost-effective devices, with a sufficient response at increasingly lower photon energies, pushes conventional materials to their limits. Graphene, a single-atom-thick plane of carbon atoms, has emerged as a prime candidate to fill that gap, since its first isolation in 2004. Its unique electronic and optical properties have sparked a vast amount of research regarding its use in optoelectronic and photonic applications. As a result, huge advancements have been made during the last decade regarding its synthesis and integration with mature semiconductor technology, to realize novel optoelectronic devices. In this thesis, the use of graphene, alongside mature Si technology, is computationally explored to design and optimize novel graphene-based photodetection and optical modulation schemes. To do so, a self-consistent multi-physics simulation framework is developed, including all graphene’s carrier dynamics, accounting for its optical response, carrier heating and cooling, electronic properties and heterojunction formation. The developed framework can be used for full device representation and is utilized to study optoelectronic devices under realistic considerations spanning from near-infrared up to the THz spectra regime. The devices designed and studied with the aforementioned simulation framework demonstrate graphene’s potential and competitiveness for realizing optoelectronic devices in CMOS-compatible configurations. In the near-infrared a free-space optical modulator operating in reflection mode is designed, combining graphene’s electro-absorption tunability with dielectric Bragg cavities. Using practical considerations to optimize the device architecture, it shown that deep amplitude modulation (~ 30 dB) with small insertion loses (<3 dB) at GHz modulation frequencies is possible, independently of graphene quality (i.e., carrier mobility). In the mid-infrared, thermionic graphene/Si Schottky photodetectors integrated with dielectric Bragg cavities are presented, utilizing graphene carrier heating to enable photo-thermionic emission across the Schottky barrier in a multi-spectral photodetection scheme. It is shown that under proper device optimization, external responsivity of ~ 1 A/W and detectivity up to 10^7 Jones can be achieved, in an ultrafast photodetection platform. This photodetection scheme is further expanded in the far-infrared regime, where the plasmonic resonances of graphene nanoribbons, forming a series of graphene/Si Schottky contacts, are exploited to generate thermalized carriers, upon plasmon decay, and enable thermionic emission across the junction. In this configuration, it is demonstrated that photocurrent generation can be achieved, enabling the electrical detection of graphene plasmons, with external responsivity up to ~ 110 mA/W and noise equivalent power ~190 pW/Hz^0.5. This novel scheme is further utilized to realize label-free chemical sensing, using the surface-enhanced infrared absorption enhancement method, where the presence of an analyte molecule in the vicinity of graphene can be detected and directly monitored by photocurrent changes, probing its molecular fingerprints. Finally, the developed framework is utilized to provide theoretical support in THz time domain spectroscopy experiments. Simulations, performed within a fitting scheme, yield perfect agreement with experiments and are utilized to interpret the self-induced absorption modulation of ~ 30 dB, realized in a thin-film graphene-based absorber under intense THz illumination, and provide insight into graphene’s carrier dynamics upon photoexcitation. The methods and computational tools developed in this thesis are validated by experiment and can be used for robust and reliable simulations of graphene-based optoelectronics. Furthermore, they are not material-specific, but they can rather be used with alternative material platforms, alongside graphene, for the design and optimization of realistic optoelectronic devices.

Ο μετασχηματισμός ενός ηλεκτρικού σήματος σε οπτικό, καθώς και η αντίστροφη διαδικασία, αποτελεί το κύριο αντικείμενο του ερευνητικού κλάδου της οπτοηλεκτρονικής. Αυτές οι φυσικές διεργασίες αποτελούν την βάση για ένα μεγάλο εύρος εφαρμογών, συμπεριλαμβανομένης της φωτοανίχνευσης και των εξαιρετικά γρήγορων οπτικών επικοινωνιών. Η συνεχώς αυξανόμενη ζήτηση για ταχύτερες, υψηλών επιδόσεων και οικονομικά αποδοτικότερες συσκευές, με επαρκή απόκριση σε όλο και μεγαλύτερα μήκη κύματος, ωθεί τα συμβατικά υλικά στα όριά τους. Το γραφένιο, ένα μονοατομικού πάχους εξαγωνικό πλέγμα άνθρακα, έχει αναδειχθεί ως ιδανικό υλικό για να καλύψει αυτά τα κενά, από την στιγμή της απομόνωσης του ως μονοατομικό φύλλο το 2004. Οι μοναδικές ηλεκτρονικές και οπτικές ιδιότητές του έχουν πυροδοτήσει πληθώρα ερευνών σχετικά με τη χρήση του σε οπτοηλεκτρονικές και φωτονικές εφαρμογές. Σαν αποτέλεσμα, τεράστια βήματα έχουν επιτευχθεί κατά την τελευταία δεκαετία όσον αφορά τη σύνθεση και την ενσωμάτωσή του με την ώριμη τεχνολογία ημιαγωγών, για την υλοποίηση πρωτοπόρων οπτοηλεκτρονικών διατάξεων. Σε αυτή τη διατριβή η χρήση του γραφενίου, σε συνεργασία με την ώριμη τεχνολογία πυριτίου, διερευνάται υπολογιστικά για το σχεδιασμό και τη βελτιστοποίηση πρωτοπόρων διατάξεων φωτοανίχνευσης και οπτικής διαμόρφωσης. Για τον σκοπό αυτό, αναπτύχθηκε ένα αυτοσυνεπές υπολογιστικό πακέτο, το οποίο περιλαμβάνει όλο το εύρος της δυναμικής των φορέων του γραφενίου, λαμβάνοντας υπόψιν την θέρμανση και ψύξη των φορέων αυτών, την οπτική απόκριση και τις ηλεκτρονικές ιδιότητες του γραφενίου καθώς και τον σχηματισμό ετεροεπαφών γραφενίου. Το υπολογιστικό πακέτο αυτό μπορεί να χρησιμοποιηθεί για την πλήρη και ρεαλιστική αναπαράσταση διατάξεων και χρησιμοποιείται για τη μελέτη οπτοηλεκτρονικών εφαρμογών που εκτείνονται από το εγγύς υπέρυθρο έως τα THz. Οι διατάξεις που σχεδιάστηκαν και μελετήθηκαν με το προαναφερθέν υπολογιστικό πακέτο αναδεικνύουν τις δυνατότητες και την ανταγωνιστικότητα του γραφενίου για την υλοποίηση οπτοηλεκτρονικών σχημάτων, πλήρως συμβατών με την τεχνολογία συμπληρωματικών ημιαγωγών μετάλλου-οξειδίου (CMOS). Στο εγγύς υπέρυθρο σχεδιάστηκε ένας οπτικός διαμορφωτής, με σκοπό την διαμόρφωση ανακλαστικότητας, συνδυάζοντας την μεταβαλλόμενη ηλεκτρικά απορρόφηση του γραφενίου με διηλεκτρικές κοιλότητες Bragg. Υιοθετώντας πρακτικές υποθέσεις για την βελτιστοποίηση της αρχιτεκτονικής της διάταξης, δείχνεται ότι η αποδοτική διαμόρφωση του πλάτους της ανακλαστικότητας (~ 30 dB) με μικρές απώλειες εισαγωγής (< 3 dB) σε υψηλές συχνότητες διαμόρφωσης (GHz) είναι δυνατή, ανεξάρτητα από την ποιότητα του γραφενίου (δηλαδή, την ευκινησία των φορέων του). Στο μέσο υπέρυθρο παρουσιάζονται θερμιονικοί φωτοανιχνευτές ετεροεπαφών Schottky γραφενίου/πυριτίου, εκμεταλλευόμενοι την θέρμανση των φορέων του γραφενίου, με σκοπό την φωτο-θερμιονική εκπομπή τους πάνω από το φράγμα δυναμικού που σχηματίζεται στην διεπιφάνεια της ετεροεπαφής, σε μια πολυφασματική πλατφόρμα φωτοανίχνευσης. Δείχνεται πώς, υστερα από κατάλληλο σχεδιασμό και βελτιστοποίηση, αποκρισιμότητα ~1 A/W και ανιχνευτικότητα ~10^7 Jones είναι επιτεύξιμες, σε μια πλατφόρμα ικανή για εξαιρετικά γρήγορη (GHz) φωτοανίχνευση. Η πλατφόρμα αυτή στην συνέχεια επεκτείνεται στο μακρινό υπέρυθρο, όπου οι πλασμονικοί συντονισμοί σε νανολωρίδες γραφενίου, με τις τελευταίες να σχηματίζουν μια σειρά επαφών Schottky γραφενίου/πυριτίου, εκμεταλλεύονται ώστε να οδηγήσουν σε θέρμανση των φορέων, επιτρέποντας την θερμιονική εκπομπή τους πάνω από το φράγμα δυναμικού. Στην διάταξη αυτή επιδεικνύεται η ικανότητα παραγωγής φωτορεύματος, επιτρέποντας την ηλεκτρική ανίχνευση πλασμονίων γραφενίου, οδηγώντας σε αποκρισιμότητα της τάξης των ~ 110 mA/W και ισοδύναμη ισχύ θορύβου ~ 190 pW/Hz^0.5. Η πρωτότυπη αυτή διάταξη χρησιμοποιείται, επιπλέον, για την υλοποίηση ενός χημικού αισθητήρα, μέσω της μεθόδου επιφανειακής ενίσχυσης της υπέρυθρης απορρόφησης (SEIRA), ικανού να ανιχνεύσει την παρουσία ενός αναλύτη ο οποίος βρίσκεται σε εγγύτητα με το γραφένιο, μεταφράζοντας την παρουσία του σε αλλαγές στο φωτορεύμα, αναδεικνύοντας το μοριακό του αποτύπωμα.Τέλος, το υπολογιστικό πακέτο που αναπτύχθηκε σε αυτήν την διατριβή, υλοποιείται για να παρέχει θεωρητική υποστήριξη σε πειράματα φασματοσκοπίας THz στο πεδίο του χρόνου. Οι προσομοιώσεις, σε τέλεια συμφωνία με τα πειράματα, χρησιμοποιούνται για την ερμηνεία της αυτο-επαγόμενης διαμόρφωσης του πλάτος της απορρόφησης, ~ 30 dB, που παρατηρήθηκε σε μια διάταξη λεπτού υμενίου με βάση το γραφένιο ύστερα από ισχυρή ακτινοβόληση με παλμούς ακτινοβολίας THz, παρέχοντας πληροφορίες για την δυναμική των φωτοδιεγερμένων φορέων. Oι μέθοδοι και τα υπολογιστικά εργαλεία που αναπτύχθηκαν σε αυτή τη διατριβή επικυρώνονται πειραματικά και μπορούν να χρησιμοποιηθούν για την πραγματοποίησηαξιόπιστων προσομοιώσεων οπτοηλεκτρονικών διατάξεων με βάση το γραφένιο. Τέλος, δεν περιορίζονται σε μια συγκεκριμένη οικογένεια υλικών, αλλά μπορούν να χρησιμοποιηθούν με εναλλακτικές πλατφόρμες, παράλληλα με το γραφένιο, για τον ρεαλιστικό σχεδιασμό και την βελτιστοποίηση διατάξεων οπτοηλεκτρονικής.