Study of the 240Pu(n,f) and 237Np(n,f) reaction cross sections at the new experimental area (EAR2) of the CERN n_TOF facility

Abstract

The research that was conducted in the framework of the present Ph.D thesis dealt with the study of neutron-induced fission cross-sections, namely the 240Pu(n,f) and the 237Np(n,f)ones. Both reactions were studied at the newly commissioned experimental area (EAR2) of the CERN’s n_TOF facility using the time-of-flight technique to determine the incident neutron energy. A Micromegas detector assembly was employed to detect the high kinetic energy fission fragments and calculate the fission cross-sections, whose detection efficiency was estimated through the means of Monte-Carlo simulations. The aforementioned reactions were the first ones to be studied at the new vertical flightpath, which although being a privilege, was followed by an extensive and complicated analysis since there was no previous experience available to support the research. In addition to the lack of experience, the high activity of the samples and the high neutron flux delivered at EAR2,resulted in a plethora of challenges that had to be faced. First of all, the detection set-up had to be properly configured in order to reduce the high frequency noise that was present in EAR2, which back then was in a commissioning phase therefore many electrical grounding issues were encountered. In addition, the high activity of the samples, could potentially cause irreversible radiation damage to the detection set-up, therefore a careful installation was deemed mandatory. During the data taking, numerous problems occurring from the commissioning of the facility, were faced all of which were properly addressed in-citu, experimentally. The solutions that were improvised were crucial for the efficient operation of the facility, therefore they were adopted during its 4-year operation, so far. To proceed to the data analysis, the provided by n_TOF reconstruction routine had to be examined for its efficient operation. This important task was part of the early phase of the analysis and was successfully completed. As a result an efficient and properly working signal reconstruction routine was provided to the n_TOF collaboration and up to the present day is part of the standard analysis framework within the facility. In the same context, two specialized routines were developed in the framework of the thesis to address special pulse cases, which are provided to n_TOF and are used by many users of the facility. The analysis itself revealed a high fraction of counting losses of the order of 50-60%, which could not be accounted for, by incorporating in the analysis methodologies found in literature. To address these counting losses, an innovative methodology was developed, published and successfully applied to the experimental data thus yielding cross-sections in an impressively broad energy range that spanned from thermal to fast neutron energies, covering 9orders of magnitude. The 240Pu(n,f) is the first data-set in such a wide energy range in literature, thus providing a high resolution cross-section that is useful for future evaluations and will be provided in a parametrization trough the R-Matrix formalism, since it was theoretically investigated, so that it can be directly and easily available to reactor physicists. The 237Np(n,f) cross-section will be reported with a high statistical accuracy in the MeV region and addressed discrepancies that were observed in published data-sets. Auxiliary nuclear model calculations were performed through the means of the Hauser-Feshbach formalism which indicated that the present nuclear models require refinements in the case of sub-threshold fission.

Τα τελευταία χρόνια περίπου το 10% της παγκόσμιας κατανάλωσης ενέργειας προέρχεται από πυρηνικούς αντιδραστήρες μέσω αντιδράσεων σχάσης. Η χρήση όμως της πυρηνικής ενέργειας, παράτα πολλαπλά οφέλη, ακολουθείται από την συσσώρευση καταλοίπων, που είναι γνωστά ως πυρηνικά απόβλητα. Τα εν λόγω απόβλητα είναι ραδιενεργά με μεγάλους χρόνους ζωής, συνεπώς η διαχείρισή τους αποτελεί ένα μείζον ζήτημα για την σύγχρονη κοινωνία. Μια αποδοτική επίλυση, αποτελεί η ανακύκλωση των πυρηνικών αποβλήτων σε νέου τύπου αντιδραστήρες, οι οποίοι θα χρησιμοποιούν αυτό που έως τώρα θεωρούταν κατάλοιπο, ως πυρηνικό καύσιμο. Με αυτόν τον τρόπο επιτυγχάνεται αφενός η μετατροπή των μακρόζωων καταλοίπων σε βραχύβια και αφετέρου δίδεται η δυνατότητα να παραχθεί ενέργεια λόγω του επιπρόσθετου διαθέσιμου πυρηνικού καυσίμου. Η λειτουργία των εν λόγω νέου τύπου αντιδραστήρων (4ης γενιάς και Σύστημα Οδηγούμενο από Επιταχυντή-ADS) θα επιτυγχάνεται με την χρήση φάσματος ταχέων νετρονίων, συνεπώς η ακριβής γνώση των ενεργών διατομών σχάσης είναι ύψιστης σημασίας και προτεραιότητας, όπως αντικατοπτρίζεται στην Λίστα Αιτημάτων Υψηλής Προτεραιότητας (High Priority Request List) που έχει θεσπιστεί από την Υπηρεσία Πυρηνικής Ενέργειας (The Nuclear Energy Agency-NEA) και τον Οργανισμό Οικονομικής Συνεργασίας και Ανάπτυξης (Organisation for Economic Co-operation and Development-OECD).Επιπρόσθετα της διαχείρισης των πυρηνικών αποβλήτων, η λειτουργία των νέου τύπου αντιδραστήρων είναι σημαντική καθώς τα διαθέσιμα κοιτάσματα Ουρανίου, το οποίο αποτελεί το πυρηνικό καύσιμο του σήμερα, αναμένονται είτε να στερέψουν ή να είναι ασύμφορη η εξόρυξή τους μέχρι το έτος 2050, συνεπώς εναλλακτικοί κύκλοι πυρηνικού καυσίμου πρέπει να χρησιμοποιηθούν. Τέλος, τα μελλοντικά εργοστάσια πυρηνικής ενέργειας οφείλουν να διακρίνονται από μειωμένα περιθώρια ασφαλείας, τόσο κατά την λειτουργία τους όσο και ως προς επιθέσεις τρίτων με σκοπό την αρπαγή των πυρηνικών αποβλήτων για χρήση τους σε εκρηκτικές συσκευές. Οι νέου τύπου αντιδραστήρες, είναι σχεδιασμένοι να λειτουργούν σε υπό κρίσιμες συνθήκες συνεπώς δεν τίθενται ζητήματα υπερκρισιμότητας. Επιπλέον, τα ραδιενεργά κατάλοιπα, δεν θα απομακρύνονται από τον πυρήνα του αντιδραστήρα αφού η καύση τους θα πραγματοποιείται εντός του κατά την δημιουργία τους, συνεπώς θα είναι αδύνατη η αρπαγή τους. Το σχετικά μακρόζωο 240Pu , με χρόνο ημιζωής 6561 χρόνια, προκύπτει εντός του πυρήνα ενός αντιδραστήρα ως παραπροϊόν διαδοχικών συλλήψεων νετρονίων από 238U. Περίπου 60 kg 240Puπαράγονται ετησίως ανά αντιδραστήρα, ποσότητα που θεωρείται αρκετά σημαντική ώστε να θεωρηθείς εναλλακτική πηγή πυρηνικού καυσίμου, γεγονός που δικαιολογεί την ύπαρξή του στην Λίστα Αιτημάτων Υψηλής Προτεραιότητας, στην οποία ζητείται η ενεργός διατομή της σχάσης σε ένα εύρος ενεργειών από 500 eV - 6 MeV, με ακρίβεια από 3 − 13%.Το 237Np , λόγω του μεγάλου του χρόνου ημιζωής (2.1 εκατομμύρια χρόνια), χρησιμοποιείται ως στόχος αναφοράς σε πειράματα σχεδιασμού των νέου τύπου αντιδραστήρων, συνεπώς η όσο το δυνατόν ακριβέστερη γνώση της ενεργού διατομής του, για ενέργειες νετρονίων 200 keV - 20MeVαποτελεί ύψιστη προτεραιότητα για την μελέτη της λειτουργίας των εν λόγω αντιδραστήρων, γεγονός που αντικατοπτρίζεται στην Λίστα Αιτημάτων Υψηλής Προτεραιότητας όπου ζητείται η γνώση της ενεργού διατομής σχάσης με αβεβαιότητα μικρότερη από 3%.Η μελέτη των εν λόγω αντιδράσεων έλαβε χώρα στην νέα πειραματική εγκατάσταση EAR2 του πειράματος n_TOF στο CERN. Οι δύο αυτές αντιδράσεις, αποτελούν τις μοναδικές αντιδράσεις σχάσης που έχουν μελετηθεί στην EAR2 και μάλιστα η 240Pu(n,f) αποτέλεσε το πρώτο πείραμα που πραγματοποιήθηκε στην νέα αυτή κατακόρυφη πειραματική γραμμή, η οποία βρίσκεται εγκατεστημένη 19 m πάνω από έναν κυβικό στόχο Μόλυβδου. Για την ανίχνευση των θραυσμάτων σχάσης, χρησιμοποιήθηκε μια συστοιχία ανιχνευτών αερίου Micromegas, εκμεταλλευόμενη την εξαιρετική χρονική απόκριση και διαφάνεια στα νετρόνια που τους διακρίνει. Η ανάλυση των δεδομένων στην αντίδραση 240Pu(n,f), βασίστηκε σε ρουτίνες ανάλυσης σήματος παλμών και στον υπολογισμό μέσων κυματομορφών, ο οποίος επιτεύχθηκε με την ανάπτυξη των αντίστοιχων προγραμμάτων, τα οποία έχουν ήδη χρησιμοποιηθεί σε άλλες πραγματοποιθείσες μετρήσεις στο πλαίσιο της συνεργασίας n TOF. Προσομοιώσεις με την μέθοδο Monte-Carloπραγματοποιήθηκαν συνδυάζοντας τους κώδικες GEF και FLUKA για την εκτίμηση της ανιχνευτικής απόδοσης. Η εκτεταμένη και προσεκτική ανάλυση δεδομένων, ακολουθούμενη από λεπτομερή ανάλυση της ευαισθησίας των εκάστοτε διορθώσεων, έδωσαν τελικά μια ενεργή διατομή σε ένα ευρύ φάσμα ενέργειας από 9 meV έως 6 MeV, που εκτείνεται σε 9 τάξεις μεγέθους, καθώς και έναν πρακτικό οδηγό σχετικά με τον τρόπο διεξαγωγής μετρήσεων σχάσης και ανάλυσης δεδομένων στηνEAR2.Το πειραματικά δεδομένα είναι τα μόνα που διακρίνονται από ικανοποιητική ενεργειακή διακριτική ικανότητα στο εύρος από υποθερμικές ενέργειες μέχρι τα 20 eV, δικαιολογώντας τις εντυπωσιακές δυνατότητες εκτέλεσης όμοιων μετρήσεων στην EAR2. Στο ενεργειακό εύρος 20 eV –20 keV μονάχα μια πειραματική μέτρηση ήταν διαθέσιμη στη βιβλιογραφία, συνεπώς η σημασία των δεδομένων σε μελλοντικές αξιολογήσεις είναι ύψιστη. Στο εν λόγω ενεργειακό εύρος, συντονισμοί επιλύθηκαν μέχρι μερικά keV, οι οποίοι χαρακτηρίστηκαν με χρήση του φορμαλισμού R-Matrix που εφαρμόστηκε στον κώδικα SAMMY, παρέχοντας μια παραμετροποίηση της ενεργούς διατομής της αντίδρασης 240Pu(n,f) σε ένα ευρύ φάσμα από 9 meV έως 10.2 keV, ενώ οι τρέχουσες αξιολογήσεις δεν υπερβαίνουν τα 5.7 keV. Η παραμετροποίηση της ενεργούς διατομής σε ένα τόσο ευρύ φάσμα ενεργειών είναι σημαντική διότι δίδεται η δυνατότητα σε ειδικούς επιστήμονες πυρηνικών συστημάτων, να προβούν σε αποτελεσματικότερο σχεδιασμό τους. Στην MeV περιοχή, ο υψηλός ρυθμός καταγραφής των δεδομένων προκάλεσε σημαντικές απώλειες πειραματικών γεγονότων. Η εκτίμηση του ποσοστού απωλειών, πραγματοποιήθηκε μέσω της ανάπτυξης μιας νέας και καινοτόμου μεθοδολογίας η οποία εφαρμόστηκε με επιτυχία στα πειραματικά δεδομένα που συλλέχθηκαν. Αντίστοιχη πορεία ακολουθήθηκε κατά την ανάλυση των δεδομένων στην περίπτωση της αντίδρασης 237Np(n,f). Υψηλής ακρίβειας δεδομένα προέκυψαν κατά την ανάλυση, στο ενεργειακό εύρος 200 keV – 15 MeV, η εξαιρετική ποιότητα των οποίων είναι απόρροια της εμπειρίας που αποκτήθηκε καθώς και των προβλημάτων που αντιμετωπίστηκαν και επιτυχώς επιλύθηκαν κατά την διάρκεια του πειράματος και της ανάλυσης της αντίδρασης 240Pu(n,f).Η συμβολή των εν λόγω μετρήσεων αποδείχθηκε υψίστης σημασίας για την διεθνή συνεργασίαn_TOF καθώς η εμπειρία, η τεχνογνωσία και η κυρίως η κατανόηση λειτουργίας της καινής πειραματικής γραμμής που αποκτήθηκε, αποτέλεσαν ακρογωνιαίο λίθο στον σχεδιασμό νέων πειραμάτων τα οποία αποσκοπούν στην επίλυση του ενεργειακού προβλήματος και της διαχείρισης των πυρηνικών αποβλήτων, όπως ακριβώς επιτυχώς συνέβη με τις αντιδράσεις που μελετήθηκαν στην παρούσα διατριβή.