Πειραματική και υπολογιστική μελέτη των δυναμικών ιδιοτήτων και της δομής συσσωματωμάτων αιθάλης

Abstract

A methodology is introduced, the Collision Rate Method (CRM), to calculate the friction coefficient of power-law aggregates across the entire momentum-transfer regime. The friction coefficient is calculated via the ratio of two fictitious particle-aggregate collision rates evaluated in the continuum and slip-flow regimes. The methodology is justified for straight chains composed of spherical monomers. The adjusted-sphere radius was calculated, the radius of a sphere with the same slip correction factor as the chain, in slip flow. It was found to be weakly dependent on flow conditions. The CRM was combined with the Adjusted-Sphere Method (ASM) to extend its validity to all Knudsen numbers. Excellent agreement of calculated, straight-chain, slip correction factors with literature values was obtained for monomer Knudsen numbers up to 100. The influence of geometric properties and particle size on mobility properties of fractal-like aggregates was studied in all mass and momentum-transfer and the transition regimes. In the continuum regime the Collision Rate Method was applied to fractal-like aggregates, while in the free molecular regime the average projected was calculated and related to the mobility radius. In both regimes empirical expressions that relate the aggregate mobility radius to its radius of gyration and the number of primary particles were proposed. The suggested expressions depend only on geometric quantities, being independent of the fractal dimension and prefactor. Mobility radius predictions for a variety of fractal-like aggregates were in very good agreement with literature values. In the transition regime two methodologies were investigated; the CRM and the ASM. A numerical expression that depends on geometric, non-ensemble averaged quantities is proposed for the adjusted-sphere radius. The slip correction factor and the mobility radius of DLCA and RLCA aggregates were calculated using the ASM. A fractal-like scaling law based on the mobility radius was found to hold. The mobility fractaldimension and prefactor were determined for different aggregates. Moreover the effective density concept was studied both experimentally and numerically. The structural characteristics of carbon nanoparticles, synthesized by means of a spark discharge source, were investigated by combined measurements of number (SMPS) and surface area (CEPI) size distributions against particle mobility and aerodynamic radii. Comparison between the mobility radius measured by SMPS and predicted by the numerical fits proposed in this thesis shows excellent agreement.Finally, the oxidation-driven fragmentation of soot aggregates was studied both experimentallyand numerically. Soot fractal-like aggregates were generated with a CAST and their behaviorat temperature increase with oxidant presence was studied. Small particle sizes were identifiedat T > 1000K. This result was confirmed with TEM images. An algorithmic study supports this finding, showing a tendency for monomer breakage that corresponds to 'U'-shaped fragment size distributions.

Στην παρούσα διατριβή αναπτύχθηκε η μέθοδος ρυθμού συγκρούσεων (CRM) για τον υπολογισμό του συντελεστή οπισθέλκουσας μορφοκλασματικών συσσωματωμάτων σε όλες τις περιοχές ροής. Ο συντελεστής οπισθέλκουσας υπολογίστηκε από το λόγο των ρυθμών σύγκρουσης μεταξύ σωματιδίου και συσσωματώματος στη συνεχή και την slip περιοχή. Η μέθοδος επαληθεύτηκε για ευθείες αλυσίδες συσσωματωμάτων που αποτελούνταν από σφαιρικά σωματίδια. Υπολογίστηκε η ακτίνα προσαρμοσμένης σφαίρας, η ακτίνα μιας σφαίρας με τον ίδιο διορθωτικό παράγοντα με την αλυσίδα, στη slip ροή. Βρέθηκε μια ασθενής εξάρτηση στις συνθήκες ροής. Η CRM συνδυάστηκε με τη μέθοδο προσαρμοσμένης σφαίρας (ASM) για να διευρύνουμε τη χρήση της σε όλους τους αριθμούς Knudsen. Οι συντεστές διόρθωσης ευθείων αλυσίδων βρισκόταν σε καλή συμφωνία για αριθμούς Knudsen μέχρι 100.Μελετήθηκε η επιροή των γεωμετρικών ιδιοτήτων και του μεγέθους σωματιδίων στις ιδιότητες κινητικότητας σε όλες τις περιοχές ροής. Η ακτίνα κινητικότητας μορφοκλασματικών συσσωματωμάτων στη συνεχή περιοχή υπολογίστηκε με την CRM, ενώ στην ελεύθερη μοριακή περιοχή υπολογίστηκε η μέση προβαλλόμενη επιφάνεια και σχετίστηκε με την ακτίνα κινητικότητας. Προτάθηκαν εμπειρικές σχέσεις, και για τις δύο περιοχές ροής, οι οποίες την ακτίνα κινητικότητας με τη γυροσκοπική ακτίνα και τον αριθμό μονομερών. Οι προτεινόμενες εκφράσεις εξαρτώνται μόνο από γεωμετρικές ιδιότητες και είναι ανεξάρτητες από τις fractal διάσταση και παράγοντα. Οι υπολογισμένες ακτίνες κινητικότητας διαφορετικών fractal συσσωματωμάτων βρίσκονται σε καλή συμφωνία με βιβλιογραφικές τιμές. Στη μεταβατική περιοχή ερευνήθηκαν δύο μέθοδοι: η CRM και η ASM. Μια σχέση προτάθηκε για τον υπολογισμό της ακτίνας προσαρμοσμένης σφαίρας από γεωμετρικές ιδιότητες. Ο παράγοντας διόρθωσης και η ακτίνα κινητικότητας DLCA και RLCA συσσωματωμάτων υπολογίστηκε με την ASM. Βρέθηκε επίσης να ισχύει ο νόμος των fractal για την ακτίνα κινητικότητας και υπολογίστηκαν η fractal διάσταση και ο παράγοντας για διαφορετικά συσσωματώματα. Επίσης, μελετήθηκε πειραματικά και υπολογιστικά η φαινόμενη πυκνότητα. Νανοσωματίδια άνθρακα σχηματίστηκαν με πηγή spark discharge και μελετήθηκε η δομή τους συνδυάζοντας μετρήσεις της αεροδυναμικής (ELPI) και της ακτίνας κινητικότητας (SMPS). Οι μετρήσεις της ακτίνας κινητικότητας με SMPS και ο υπολογισμός τις σχέσεις που προτείνονται σε αυτή την εργασία είναι σε καλή συμφωνία.Τέλος, μελετήθηκε πειραματικά και υπολογιστικά η οξειδωτική θράση συσσωματωμάτων αιθάλης. Τα fractal συσσωματώματα αιθάλης σχηματίστηκαν με CAST ενώ η συμπεριφορά τους μελετήθηκε σε υψηλές θερμοκρασίες παρουσία οξειδωτικού. Σε θερμοκρασίες T>1000K μετρήθηκαν σωματίδια μικρού μεγέθους. Το αποτέλεσμα επαληθεύτηκε από ΤΕΜ εικόνες και από αλγοριθμική μελέτη που έδειξε πως μετά τη θραύση ενός συσσωματώματος σχηματίζονται κυρίως μονομερή και η κατανομή μεγέθους έχει σχήμα ‘U’.