Ανάπτυξη και εφαρμογή πειραματικών μεθόδων προσδιορισμού των φυσικών ιδιοτήτων του ατμοσφαιρικού αερολύματος

Abstract

The objective of this thesis was the development of novel techniques for the characterization of atmospheric aerosol physical properties. Particle surface area is of significant importance for studies associated with air quality and health impact assessment. Fuchs surface area represents the surface area that is available for heterogeneous reactions and condensation of low-volatility vapors on pre-existing particles. In the framework of this thesis, and based on the principle of operation of the epiphaniometer, a methodology (Cascade Epiphaniometer, CEPI) was developed for real time Fuchs surface area size distribution measurements. The great advantage of this method is that the surface area can be determined without any assumptions regarding particle morphology. In addition, a methodology for the quantification of the effective density in real-time was developed. The effective density is a parameter that includes information not only about the chemical composition of aerosol particles, but their shape as well. In order to confirm the developed methodologies, calibration experiments were conducted by means of monodisperse and polydisperse aerosols of known properties, under controlled conditions in the ERL-Lab of NCSR “Demokritos”. These techniques were then applied for the characterization of the physical (e.g. surface area, effective density) and morphological properties (shape factor, fractal dimension and fractal pre-factor) of carbon aggregates, generated by means of a spark discharge ionization source. The physical properties of ambient aerosol were also investigated. The measurement campaign was conducted in the urban background monitoring station DEM-GAW/ACTRIS, located at the grounds of NCSR Demokritos. The examined parameters were: number and Fuchs surface area size distributions, effective density and Elemental (EC) and Organic Carbon (OC) mass concentrations. The influence of atmospheric circulation patterns and the possible local transport mechanisms were investigated by combined analysis of standard meteorological parameters. The results arising from this study can find a wide range of applications in aerosol nanoparticle technology, air quality, environmental and health impact assessment.

Αντικείμενο της διδακτορικής διατριβής αποτελεί η ανάπτυξη νέων τεχνικών για τον χαρακτηρισμό των φυσικών ιδιοτήτων των αιωρούμενων σωματιδίων (ΑΣ). H επιφάνεια των ΑΣ είναι μια παράμετρος με ιδιαίτερη σημασία όσον αφορά τη μελέτη των επιδράσεων της σωματιδιακής ρύπανσης στην ποιότητα του αέρα, την αλληλεπίδραση των σωματιδίων με το ατμοσφαιρικό περιβάλλον, καθώς και την διερεύνηση των επιπτώσεων που επιφέρει η έκθεση στους συγκεκριμένους ρύπους στην ανθρώπινη υγεία. Στην παρούσα διατριβή μελετήθηκε η επιφάνεια Fuchs των ΑΣ, η οποία αντιπροσωπεύει την επιφάνεια των σωματιδίων που είναι διαθέσιμη για αλληλεπιδράσεις και παίζει καθοριστικό ρόλο στο μηχανισμό της διάχυσης των σωματιδίων καθώς και στις αντιδράσεις μεταξύ των σωματιδίων και των αερίων ενώσεων που τα περιβάλλουν. Στηριζόμενοι στην αρχή λειτουργίας του επιφανειόμετρου, αναπτύχθηκε μια νέα μεθοδολογία(Επιφανειόμετρο Διαδοχικών Σταδίων, CEPI) για τη μέτρηση σε πραγματικό χρόνο της κατανομής της επιφάνειάς Fuchs των ΑΣ ως προς το μέγεθός τους (αεροδυναμική διάμετρος), με τρόπο άμεσο, χωρίς να απαιτούνται υποθέσεις σχετικά με τη μορφή των σωματιδίων. Παράλληλα, αναπτύχθηκε μια μεθοδολογία μέτρησης της ενεργού πυκνότητας των ΑΣ, η οποία είναι ενδεικτική της χημικής σύστασης και της μορφολογίας των ΑΣ και παίζει σημαντικό ρόλο στην δυναμική τους. Για την επιβεβαίωση των ανωτέρω μεθοδολογιών και την παραμετροποίηση των συνθηκών λειτουργίας του CEPI, πραγματοποιήθηκαν μια σειρά πειραμάτων με μονομεγέθη και πολυμεγέθη αερολύματα γνωστών ιδιοτήτων κάτω από ελεγχόμενες συνθήκες. Στη συνέχεια, οι παραπάνω τεχνικές εφαρμόστηκαν για τον χαρακτηρισμό των φυσικών ιδιοτήτων και των μορφολογικών χαρακτηριστικών (π.χ. παράγοντας σχήματος, μορφοκλασματική διάσταση) των μορφοκλασματικών (φράκταλ) σωματιδίων άνθρακα, που παρήχθησαν μέσω μιας πηγής ιονισμού εκκένωσης σπινθήρα αλλά και για τον χαρακτηρισμό των ιδιοτήτων των σωματιδίων του ατμοσφαιρικού αερολύματος. Για την μελέτη των ιδιοτήτων του ατμοσφαιρικού αερολύματος πραγματοποιήθηκαν δειγματοληψίες στο σταθμό αστικού υποβάθρου DEM—GAW/ACTRIS, που είναι εγκατεστημένος στο χώρο του ΕΚΕΦΕ ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ. Οι παράμετροι του ατμοσφαιρικού αερολύματος που μελετήθηκαν είναι η κατανομή μεγέθους της επιφάνειας Fuchs και της συγκέντρωσης του αριθμού των ΑΣ, η συγκέντρωση μάζας του στοιχειακού (EC) και οργανικού άνθρακα (OC) και η ενεργός πυκνότητα των ΑΣ. Μελετήθηκαν οι ημερήσιοι κύκλοι των παραπάνω παραμέτρων, καθώς και η επίδραση βασικών μετεωρολογικών παραμέτρων και της τοπικής ατμοσφαιρικής κυκλοφορίας, στη διαμόρφωση των παρατηρούμενων διακυμάνσεων στις συγκεντρώσεις των ΑΣ. Tα αποτελέσματα της παρούσας διατριβής έχουν ιδιαίτερο επιστημονικό ενδιαφέρον, με σημαντικές προοπτικές περαιτέρω έρευνας και καλύπτουν μεγάλο εύρος εφαρμογών, τόσο στη επιστήμη και τεχνολογία των αερολυμάτων όσο και στη ποιότητα του ατμοσφαιρικού αέρα και τις επιπτώσεις της ατμοσφαιρικής ρύπανσης στην ανθρώπινη υγεία.