Piezoelectric/ferromagnetic hybrid nanostrusctures: bidirectional control of their properties by means of the heteroconjugate, externally applied fields

Abstract

During the last decades, hybrid systems of ‘immiscible’ ingredients have attracted the attention of the international scientific community due to their novel properties. Piezoelectric and ferromagnetic hybrids of appropriate nanostructures allow the control of the piezoelectric and ferromagnetic properties by their heteroconjugate externally applied field, magnetic, Hex and electric, Eex, respectively. Here, we present our systematic study on sample series of two different piezoelectric/ferromagnetic nanostructures studied with a variety of experimental techniques (i) ferromagnetic Co nanolayers (thickness 30-50 nm) in contact with bulk piezoelectric Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.30PbTiO3 (PMN-PT) single crystals and (ii) ferromagnetic Fe3O4 nanoparticles (diameter 50-100 nm) embedded in bulk piezoelectric Pb(Zr0.52Ti0.48)O3 (PZT) polycrystalline matrix. Regarding the former topology, Co/PMN-PT/Co, in isothermal magnetization measurements, m(Hex,Εex)|Τ, we observed that Eex causes strong modulation of the magnetic coercive field, Hc, (47%) for temperatures lower than a characteristic temperature range Tch=150-170 K. In isofield magnetization measurements, mrem(Τ,Εex)|Η, we observed that Eex causes thermomagnetic instabilities of mrem (16%) for temperatures higher than the same Tch=150-170 K. Concerning the second topology, PZT-xFe3O4, we focused on samples with x=5%, which are strongly insulating and ferromagnetic. From isothermal magnetization measurements, mrem(Hex,Εex)|Τ at Τ=300 Κ, we observed that Eex affects the relaxation of mrem. In addition, from isothermal measurements of the in-plane strain Szi(Εex,Hex)|Τ (i=x,y) at Τ=300 Κ, it was deduced that the respective piezoelectric coefficients, dzi, decrease dramatically when Hex is applied (50-60%). The process is entirely reversible, since the initial values of dzi are completely recovered when Hex is removed. The above results prove that our hybrid nanostructures are magnetoelectric, exhibiting a noticeable performance. We attribute the underlying mechanism to the intense magnetostrictive character of Co and Fe3O4, which, in combination with the piezoelectric behavior of PMN-PT and PZT, promote the bidirectional strain transfer to the interfaces of the relative structural components under the application of Eex and Hex. Finally, by means of simulations, we investigated the limits of reliable application of the optical-microscopy based experimental technique that we used in this study for the measurement of the characteristic Szi(Εex,Hex) curves that was used to estimate the respective piezoelectric coefficients, dzi.

Τις τελευταίες δεκαετίες, υβριδικά συστήματα ετερόκλητων συστατικών έχουν κερδίσει την προσοχή της διεθνούς ερευνητικής κοινότητας λόγω των καινοτόμων συνδιαστικών ιδιοτήτων τους. Υβρίδια πιεζοηλεκτρικών και σιδηρομαγνητικών υλικών κατάλληλης νανοδόμησης επιτρέπουν τον έλεγχο των πιεζοηλεκτρικών και των μαγνητικών ιδιοτήτων από το συζυγές αντίστοιχο εξωτερικά εφαρμοζόμενο πεδίο, μαγνητικό Hεξ και ηλεκτρικό Εεξ. Εδώ, παρουσιάζουμε συστηματικά αποτελέσματα για σειρές δειγμάτων δύο διαφορετικών πιεζοηλεκτρικών/σιδηρομαγνητικών νανοδομών οι οποίες μελετήθηκαν με μία πληθώρα πειραματικών τεχνικών: (i) σιδηρομαγνητικά νανοϋμένια Co (πάχους 30-50 nm) σε επαφή με ογκικό πιεζοηλεκτρικό μονοκρύσταλλο Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.30PbTiO3 (PMN-PT) και (ii) σιδηρομαγνητικά νανοσωματίδια Fe3O4 (διαμέτρου 50-100 nm) διεσπαρμένα σε ογκική πιεζοηλεκτρική μήτρα Pb(Zr0.52Ti0.48)O3 (PZT). Σχετικά με την πρώτη τοπολογία, Co/PMN-PT/Co, σε ισόθερμες μετρήσεις της μαγνήτισης, m(Hεξ,Εεξ)|Τ, παρατηρήσαμε ότι το Εεξ προκαλεί ισχυρή μεταβολή του μαγνητικού συνεκτικού πεδίου, Hσπ, (47%) σε θερμοκρασίες μικρότερες μίας χαρακτηριστικής περιοχής τιμών Τχπ=150-170 Κ. Σε ισοπεδιακές μετρήσεις της παραμένουσας μαγνήτισης, mπμ(Τ,Εεξ)|Η, παρατηρήσαμε ότι το Eεξ προκαλεί θερμομαγνητικές αστάθειες της mπμ (16%) σε θερμοκρασίες μεγαλύτερες της ίδιας Τχπ=150-170 Κ. Σχετικά με τη δεύτερη τοπολογία, PZT-xFe3O4, εστιάσαμε σε δείγματα με x=5%, τα οποία είναι ισχυρά μονωτικά και σιδηρομαγνητικά. Από ισόθερμες μετρήσεις της mπμ(Hεξ,Εεξ)|Τ σε Τ=300 Κ, παρατηρήσαμε ότι το Eεξ επιδρά ισχυρά στον εφησυχασμό της mπμ. Επίσης, από ισόθερμες μετρήσεις της παράλληλα-στο-επίπεδο μηχανικής τάσης Szi(Εεξ,Hεξ)|Τ (i=x,y) σε Τ=300 Κ προέκυψε ότι οι σχετικοί πιεζοηλεκτρικοί συντελεστές, dzi, μειώνονται δραματικά όταν εφαρμόζεται το Hεξ (50-60%). Αυτή η φυσική διαδικασία είναι αντιστρεπτή, καθώς οι dzi ανακτούν πλήρως την αρχική τιμή τους όταν το Hεξ αφαιρείται. Τα πιο πάνω αποτελέσματα αποδεικνύουν ότι οι υβριδικές νανοδομές μας είναι μαγνητοηλεκτρικές. Αποδίδουμε τον υποκείμενο μηχανισμό στον αξιοσημείωτο μαγνητοσυστολικό χαρακτήρα του Co και του Fe3O4, ο οποίος, σε συνδιασμό με την πιεζοηλεκτρική συμπεριφορά του PMN-PT και του PZT, προάγει την αμφίδρομη μεταφορά της μηχανικής τάσης στις διεπιφάνειες των σχετικών δομικών συστατικών κατά την εφαρμογή τόσο του Εεξ όσο και του Ηεξ. Τέλος, μέσω προσομοιώσεων, διερευνήσαμε τα όρια αξιόπιστης εφαρμογής της βασισμένης στην οπτική μικροσκοπία πειραματικής τεχνικής την οποία χρησιμοποιήσαμε σε αυτή τη μελέτη για τη μέτρηση των χαρακτηριστικών Szi(Εεξ,Hεξ) και τον υπολογισμό των σχετικών dzi.