Υπολογιστική μελέτη μίκρο- και νάνο- φωνονικών υλικών

Abstract

This PhD dissertation is consisted of four Parts and eight Chapters. In Part A are included Chapters 1 and 2. In Chapter 1 the theoretical definitions of phonons, phononic crystals, their classes and the chemical elements/chemical compounds are analyzed. In Chapter 2, the computational and numerical methods that are used for the computational simulations of this dissertation are presented and analyzed. These are the Finite Difference Time-Domain (FDTD) method and the molecular dynamics simulations that are performed using the Lammps computational package.In Part B is presented the computational study of micro- phononic materials. This part is consisted of Chapters 3 and 4. In Chapter 3, the efficacy of Yablonovite Structure as a candidate Phononic Crystal was numerically studied. These calculations were transacted by using the Finite Difference Time Domain method. Several materials were examined, that the rods of the structure were consisted of, with aim to test the ability of the suggested structure to behave as a phononic crystal. In addition, it was investigated if its attribution is being affected by the geometric parameters of the structure. The Yablonovite Structure was, also, examined and formed by air rods in a host material. The results clearly indicate that the proposed structure could be considered as a sufficient Phononic Crystal candidate structure with several potential applications. As far as the Yablonovite Structure is concerned, which has already been studied as a photonic crystal, it becomes apparent that this structure has high technological importance in the field of acoustic physics. In Chapter 4, a 3D structure was numerically examined which was inspired from the well-known Yablonovite structure with the addition of spheres. The calculations were computationally carried out by using the Finite Difference Time Domain method. Different materials were investigated that formed the structure. Furthermore, it was investigated how the changing of the radius both in rods and spheres affected its performance. The results clearly show that this structure gives enormous phononic band gaps, thus, it becomes apparent that it is a scientific novelty in the field of phononic crystals.In Part C, the computational study of nano- phononic materials is presented. This part consists of Chapters 5 and 6. In Chapter 5, using molecular dynamics and semi-empirical potentials, large scale transition metal dichalcogenides monolayers (TMDCs) were examined. The focus of the study was the modification of the phonon spectrum of TMDCs by engineering substitutional defects to produce phononic resonators and waveguides on the atomic scale. The resonant frequencies of the aforementioned structures can be tuned by applying tensile or compressive stresses. The TMDCs exhibited wide phononic band gaps (PBGs) in their phonon spectrum because they consist of atoms with quite different atomic masses. The PBG from the present semi-empirical calculations were found to be in reasonable agreement with previous ab-initio calculations. The problem is very broad since many varieties of TMDCs (with or without defects) can be grown. The present study focused on MX2 composites with M being Mo or W and X being S or Se. The most interesting behavior was found in WS2 with substitutional defects of either S with Se or W with Mo. In Chapter 6, using molecular dynamics, large scale nanostructured transition metal dichalcogenides (TMDCs) where examined. The study was focused on the calculation of the thermal conductivities of pristine and patterned MX2 crystals, with the scope to assess the effects of patterning these crystals with stripes of substitutional defects. The effect of several patterning parameters has been examined, such as the number and thickness of the defect stripes, the separation distance among consecutive stripes, the chemistry of the MX2 crystals as well as the types of substitutional defects. The thermal conductivity of the pristine MX2 crystals is correlated to the width of the phononic band gap. Crystals with slices of substitutional defects exhibit discontinuous temperature profiles with step-like characteristics, whilst the effect becomes weaker with increasing defect density. The thermal conductivity of the patterned crystals is much lower than the one of the pristine crystals and increases with increasing number of periodic defect stripes.In Part D is presented the summary and the conclusions of this PhD dissertation. This part is consisted of Chapters 7 and 8. In Chapter 7, the conclusions and the contribution to research and the science and computational study of micro- and nano-phonon materials are presented. Chapter 8 gives a complete list of publications that have been published or have been submitted to international scientific journals, conferences and conference speeches.

Η παρούσα διδακτορική διατριβή απαρτίζεται από τέσσερα μέρη και οκτώ κεφάλαια. Στο Α΄ Μέρος εμπεριέχονται τα Κεφάλαια 1 και 2. Στο Κεφάλαιο 1, αναλύονται θεωρητικοί ορισμοί φωνονίων, φωνονικών κρυστάλλων, κατηγορίες αυτών καθώς και τα χημικά στοιχεία/χημικές ενώσεις που χρησιμοποιήθηκαν στους υπολογισμούς των μίκρο- και νάνο- φωνονικών υλικών στα παρακάτω κεφάλαια. Στο Κεφάλαιο 2, παρουσιάζονται και αναλύονται οι υπολογιστικές και αριθμητικοί μέθοδοι που χρησιμοποιήθηκαν για τις υπολογιστικές προσομοιώσεις της διατριβής. Αυτές είναι: η μέθοδος Πεπερασμένων Διαφορών στο Πεδίο του χρόνου (Finite Difference Time-Domain (FDTD)) και προσομοιώσεις μοριακής δυναμικής που εκτελέστηκαν με χρήση του υπολογιστικού πακέτου Lammps.Στο Β΄ Μέρος παρουσιάζεται η υπολογιστική μελέτη των μίκρο- φωνονικών υλικών. Το μέρος αυτό αποτελείται από τα κεφάλαια 3 και 4. Στο Κεφάλαιο 3, μελετήθηκε αριθμητικά η συμπεριφορά της δομής Yablonovite ως υποψήφιος φωνονικός κρύσταλλος. Οι υπολογισμοί διεκπεραιώθηκαν χρησιμοποιώντας τη μέθοδο Πεπερασμένης Διαφοράς στο Πεδίο του Χρόνου (Finite Difference Time Domain (FDTD)). Εξετάστηκαν διάφορα υλικά, τα οποία αποτελούσαν τις ράβδους της δομής, με σκοπό να ελεγχθεί η ικανότητα της προτεινόμενης δομής να συμπεριφέρεται ως φωνονικός κρύσταλλος. Επιπρόσθετα, ερευνήθηκε εάν η συμπεριφορά της επηρεάζεται από τις γεωμετρικές παραμέτρους. Εξετάστηκε, επίσης, η δομή Yablonovite που σχηματίζεται από ράβδους αέρα μέσα σε ένα υλικό ξενιστή (host material: υλικό όπου μέσα σε αυτό βρίσκεται η υπό μελέτη δομή) . Τα αποτελέσματα δείχνουν σαφώς ότι η προτεινόμενη δομή θα μπορούσε να θεωρηθεί ως μια επαρκής υποψήφια δομή φωνονικού κρυστάλλου με πολλές πιθανές εφαρμογές. Όσον αφορά τη σχετική δομή Yablonovite, η οποία έχει ήδη μελετηθεί ως φωτονικός κρύσταλλος, γίνεται φανερό ότι αυτή η δομή έχει υψηλή τεχνολογική σημασία στον τομέα της ακουστικής φυσικής. Στο Κεφάλαιο 4, εξετάστηκε αριθμητικά μια τρισδιάστατη δομή που εμπνεύστηκε από τη γνωστή δομή Yablonovite με την προσθήκη σφαιρών. Οι υπολογισμοί εκτελέστηκαν υπολογιστικά χρησιμοποιώντας τη μέθοδο Πεπερασμένης Διαφοράς στο Πεδίο του Χρόνου. Ερευνήθηκαν διάφορα υλικά από τα οποία αποτελείται η δομή. Επιπλέον, διερευνήθηκε πώς η αλλαγή της ακτίνας τόσο στις ράβδους όσο και στις σφαίρες επηρέασε την συμπεριφορά της. Τα αποτελέσματα δείχνουν σαφώς ότι η δομή έδωσε τεράστιες διαφορές στα φωνονικά χάσματα, καθιστώντας έτσι εμφανές ότι πρόκειται για επιστημονική καινοτομία στον τομέα των φωνονικών κρυστάλλων.Στο Γ΄ Μέρος παρουσιάζεται η υπολογιστική μελέτη των νάνο- φωνονικών υλικών. Το μέρος αυτό αποτελείται από τα κεφάλαια 5 και 6. Στο Κεφάλαιο 5, μελετήθηκαν μεγάλης κλίμακας μονοστρώματα από διχαλκογενίδια μέταλλα μετάπτωσης (monolayer transition metal dichalcogenides (TMDM)) χρησιμοποιώντας μοριακή δυναμική και ημι-εμπειρικά δυναμικά. Το επίκεντρο της μελέτης ήταν η τροποποίηση του φωνονικού φάσματος των TMDMs με μηχανικές υποκαταστάσεις, παράγοντας φωνονικούς συντονιστές/αντηχητές και κυματοδηγούς σε ατομική κλίμακα. Οι αντηχητές μπορούν να συντονιστούν εφαρμόζοντας εφελκυσμό ή θλιπτικές καταπονήσεις. Τα TMDMs εμφάνισαν μεγάλα χάσματα φωνονικών ζωνών (PBG) επειδή αποτελούνται από άτομα με πολύ διαφορετικές ατομικές μάζες. Τα PBGs από τους παρόντες ημι-εμπειρικούς υπολογισμούς βρέθηκαν σε λογική συμφωνία με τους προηγούμενους ab-initio υπολογισμούς. Το πρόβλημα είναι πολύ ευρύ, αφού πολλές ποικιλίες TMDMs (με ή χωρίς υποκαταστάσεις) μπορούν να κατασκευαστούν. Η παρούσα μελέτη επικεντρώθηκε στα σύνθετα MX2, όπου το Μ να είναι Mo ή W και το Χ να είναι S ή Se. Η πιο ενδιαφέρουσα συμπεριφορά βρέθηκε στο WS2 με υποκατάστασεις είτε S με Se, είτε W με Mo. Στο Κεφάλαιο 6, εξετάστηκαν με τη χρήση μοριακής δυναμικής, μεγάλης κλίμακας νανοδομημένα διχαλκογενoνίδια μέταλλα μετάπτωσης (TMDCs). Η μελέτη επικεντρώθηκε στον υπολογισμό των θερμικών αγωγιμότητων των κρυστάλλων MX2 με μη ατελή αντίγραφα, με σκοπό την εκτίμηση των αποτελεσμάτων της διαμόρφωσης αυτών των κρυστάλλων με λωρίδες ατελειών υποκατάστασης. Έχει εξετασθεί η επίδραση πολλών παραμέτρων σχεδίασης, όπως ο αριθμός και το πάχος των λωρίδων ατελειών, η απόσταση διαχωρισμού μεταξύ διαδοχικών λωρίδων, η χημεία των κρυστάλλων MX2, καθώς και οι τύποι ατελειών υποκατάστασης. Η θερμική αγωγιμότητα των κρυστάλλων καθαρού (χωρίς ατέλειες) MX2 συσχετίζεται με το πλάτος του χάσματος της φωνονικής ζώνης. Οι κρύσταλλοι με λωρίδες υποκατάστασης ατελειών παρουσιάζουν ασυνεχή προφίλ θερμοκρασίας με παρόμοια χαρακτηριστικά, ενώ το αποτέλεσμα γίνεται ασθενέστερο με την αύξηση της πυκνότητας των ατελειών. Η θερμική αγωγιμότητα των μορφοποιημένων κρυστάλλων είναι πολύ χαμηλότερη από εκείνη των καθαρών κρυστάλλων και αυξάνει με τον αυξανόμενο αριθμό των περιοδικών λωρίδων ατελειών.Στο Δ΄ Μέρος παρουσιάζεται η σύνοψη και τα συμπεράσματα που απορρέουν από την παρούσα διδακτορική διατριβή. Το μέρος αυτό αποτελείται από τα κεφάλαια 7 και 8. Στο Κεφάλαιο 7, παρατίθονται τα συμπεράσματα και η συμβολή στην έρευνα και την επιστήμη της υπολογιστικής μελέτης των μίκρο- και νάνο- φωνονικών υλικών. Στο Κεφάλαιο 8, δίνεται η πλήρης λίστα με τις δημοσιεύσεις που έγιναν ή έχουν υποβληθεί σε διεθνή επιστημονικά περιοδικά, συνέδρια και ομιλίες συνεδρίων.