Ανάπτυξη / βελτίωση μεθοδολογίας και ανάλυση ραδιονουκλιδίων σε υδατικά δείγματα

Abstract

The natural radionuclides U-238, U-234, Pb-210 and Po-210 are members of U-238 (half-life: 4.5x10^9 years) natural decay series. The above radionuclides are detected in a wide range of environmental systems, including aquatic. The study of U-234/U-238 and Po-210/Pb-210 ratios is used in various research fields, providing geochemical and other scientific information. Moreover, each one of these radionuclides is of high radiological interest as they contribute to the annual radioactive intake of the population. Particularly polonium, especially Po-210, is one of the most radiotoxic naturally occurring radioisotopes. Therefore, the study of the mentioned radionuclides is very important as well as the monitoring of their environmental mobility. The continuous development of new methodologies which contribute to their analysis and the improvement of existing ones is similarly of high interest.The purpose of the present research was on the one hand the further development of the radiochemical methodology and the analysis of the radionuclides reported, by carrying out a hydrological study on surface (river) waters throughout the Greek region. The disequilibrium of U-234/U-238 and Po-210/Pb-210 and their mobility was examined, providing geochemical and radiological data.Simultaneously, major purpose of the present research was also the improvement of radiochemical methodology which was carried out through the development of a new methodology for the analysis of uranium isotopes U-234 and U-238 in drinking water and seawater. The developed method was based on membrane complexation technique, according to which uranium isotopes were bind to a special prototype complexation membrane which prepared for this purpose and then their concentrations were analyzed and measured.The analyzes were performed through the use of various radiochemical techniques, while the radionuclides measurements were carried out via alpha (a-) spectrometry since uranium isotopes and Po-210 emit a-radiation. As a parental radionuclide of Po-210, the radioactive lead Pb-210 was indirectly determined by alpha spectrometry through the ingrowth of Po-210 at the analyzed samples.

Τα φυσικά ραδιονουκλίδια U-238, U-234, Pb-210 και Po-210, είναι μέλη της φυσικής ραδιενεργής σειράς του U-238 (χρόνος ημιζωής: 4.5x10^9 χρόνια). Τα παραπάνω στοιχεία ανιχνεύονται σε πλήθος περιβαλλοντικών συστημάτων, μεταξύ των οποίων και στα υδατικά. Η ανά ζεύγη μελέτη τους (U-234/U-238 και Po-210/Pb-210) χρησιμοποιείται σε πλήθος ερευνητικών τομέων, παρέχοντας γεωχημικές και άλλες πληροφορίες. Επίσης, και το καθένα ξεχωριστά παρουσιάζει υψηλό ραδιολογικό ενδιαφέρον δεδομένου ότι συνεισφέρουν στην ετήσια πρόσληψη ραδιενεργού δόσης του πληθυσμού. Ιδιαιτέρως το πολώνιο και συγκεκριμένα το ισότοπό του Po-210 είναι ένα από τα πιο ραδιοτοξικά φυσικώς ενυπάρχοντα ραδιοϊσότοπα. Ως εκ τούτου είναι πολύ σημαντική η μελέτη των προαναφερόμενων ραδιονουκλιδίων, η ανίχνευση της συγκέντρωσής τους, καθώς επίσης και η μελέτη της κινητικότητάς τους στο περιβάλλον. Εξίσου πολύ μεγάλο ενδιαφέρον παρουσιάζει και η συνεχής ανάπτυξη νέων μεθοδολογιών που συνεισφέρουν στην ανάλυσή τους όπως και η βελτίωση των ήδη υπαρχουσών.Σκοπός της παρούσας διατριβής ήταν αφενός η περεταίρω ανάπτυξη της ραδιοχημικής μεθοδολογίας καθώς και η ανάλυση των ραδιονουκλιδίων που αναφέρθηκαν μέσω της πραγματοποίησης υδρολογικής μελέτης σε επιφανειακά (ποτάμια) ύδατα όλης της περιφέρειας. Αναλύθηκε η συμπεριφορά τους στο περιβάλλον αυτό και εξετάστηκαν οι ισορροπίες U-234/U-238 και Po-210/Pb-210 οι οποίες παρέχουν δεδομένα γεωχημικού και ραδιολογικού ενδιαφέροντος.Ταυτόχρονα, κύριος σκοπός της διατριβής ήταν και η βελτίωση της ραδιοχημικής μεθοδολογίας η οποία πραγματοποιήθηκε μέσω της ανάπτυξης νέας μεθοδολογίας ανάλυσης ισοτόπων ουρανίου U-234 και U-238 στο πόσιμο και το θαλασσινό νερό. Η μέθοδος που αναπτύχθηκε βασίστηκε στην τεχνική της μεμβρανικής συμπλοκοποίησης, σύμφωνα με την οποία τα ισότοπα ουρανίου δεσμεύτηκαν επιτυχώς σε ειδική πρωτότυπη συμπλοκοποιητική μεμβράνη που παρασκευάστηκε για τον σκοπό αυτό και κατόπιν αναλύθηκαν και μετρήθηκαν οι συγκεντρώσεις τους.Για την πραγματοποίηση όλων των αναλύσεων έγινε χρήση πλήθους ραδιοχημικών τεχνικών, ενώ οι μετρήσεις των ραδιονουκλιδίων πραγματοποιήθηκαν με την μέθοδο της άλφα (α-) φασματοσκοπίας δεδομένης της εκπομπής άλφα ακτινοβολίας των ισοτόπων ουρανίου και του Po-210. Ο ραδιενεργός μόλυβδος Pb-210 όντας μητρικό ραδιονουκλίδιο του Po-210, προσδιορίστηκε εμμέσως επίσης με άλφα φασματοσκοπία μέσω της εκ νέου τροφοδότησης Po-210 στα αναλυόμενα δείγματα.