Φασματοσκοπική μελέτη νανοδομών με εφαρμογές στην οπτο- και μικροηλεκτρονική

Abstract

The aim of the present thesis was to study the structural, electronic, mechanical and vibrational properties of nanostructures of group III nitrides, single layer and bilayer graphene on different substrates by means of several complementary techniques, particularly Raman, photoluminescence and absorption spectroscopy, both at ambient conditions and under high hydrostatic pressure. More specifically, the angular dependent Raman study of nonpolar and semipolar InN samples is proven to be an easy and fast way to investigate their microcrystalline structure, the effect of the substrate nitridation on the sample quality and to estimate the strain state of the samples. It was also shown by means of combined Raman, EXAFS and RBS spectroscopy that the formation of GaN nanocrystals can be achieved in a SiO2 matrix by sequential Ga and N implantation and rapid thermal annealing in an 1:1 NH3:Ν2 atmosphere, where the growth conditions play an important role in the formation and size of nanocrystals. Furthermore, polar ternary InxGa1-xN/GaN and InxGa1-xN/AlN epilayers of different compositions are also investigated both at ambient conditions and under high hydrostatic pressure. The effect of alloying in the vibrational properties and the energy band gap, the crystalline quality and the strain state of the epilayers were studied. Finally, by combining our experimental results and results from the existing literature, we demonstrate a plot that all-optical characterization of the composition and the residual stress of InxGa1-xN samples is feasible. We also examined by means of Raman spectroscopy the effect of the substrate, solvents and laser power in the vibrational and electronic properties of single layer graphene, where the estimation of strain state and free carrier concentration in each case is possible. The study of implanted graphene with nitrogen ions by means of combined AFM and Raman and XPS spectroscopies has revealed the possible substitution of carbon atoms by nitrogen ones, the defect formation and the gradual damage of graphene structure, where bilayer graphene is less sensitive to damage than single layer graphene. Finally, the study of graphene under high hydrostatic pressure has elucidated that the graphene-substrate and graphene-pressure transmitting medium interactions, and the interaction between the graphene layers in the case of bilayer graphene, as well as the changes in these interactions caused by the pressure application determine the overall pressure response of the system.

Το αντικείμενο της συγκεκριμένης διατριβής επικεντρώνεται στη μελέτη των δομικών, ηλεκτρονικών, μηχανικών και δονητικών ιδιοτήτων νανοδομών νιτριδίων της στήλης ΙΙΙ του περιοδικού πίνακα, μονοστρωματικού και διστρωματικού γραφενίου σε διαφορετικά υποστρώματα με τη χρήση διαφόρων συμπληρωματικών πειραματικών τεχνικών και κατά κύριο λόγο με τις τεχνικές οπτικής φασματοσκοπίας Raman, φωτοφωταύγειας και απορρόφησης τόσο σε κανονικές συνθήκες όσο και υπό την επίδραση υψηλών υδροστατικών πιέσεων. Ειδικότερα, με τη γωνιακή εξάρτηση του φάσματος Raman μη πολικών και ημιπολικών υμενίων InN κατέστη δυνατή η διερεύνηση της μικροκρυσταλλικής τους δομής και η επίδραση της κατεργασίας του υποστρώματος καθώς και η εκτίμηση της παραμένουσας παραμόρφωσης μετά την ανάπτυξη των υμενίων. H μελέτη νανοκρυστάλλων GaN, οι οποίοι σχηματίστηκαν με εμφύτευση ιόντων Ga και N σε υποστρώματα SiO2/Si, με φασματοσκοπία RBS, EXAFS και Raman κατέδειξε το σημαντικό ρόλο των συνθηκών ανάπτυξης και κατεργασίας τους και οδήγησε στη βελτιστοποίησή τους. Επίσης μελετήθηκαν με τεχνικές οπτικής φασματοσκοπίας πολικά υμένια τριαδικών κραμάτων InxGa1-xN και InxAl1-xN τόσο σε κανονικές συνθήκες όσο και υπό υψηλή υδροστατική πίεση. Μεταξύ άλλων (επίδραση της κραματοποίησης στις δονητικές ιδιότητες και το ενεργειακό χάσμα, κρυσταλλική ποιότητα και παραμένουσα παραμόρφωση των υμενίων), η μελέτη επέτρεψε την κατασκευή ενός διαγράμματος συσχέτισης της συχνότητας της φωνονικής κορυφής Ε2(high) και της ενεργειακής θέσης της κορυφής φωτοφωταύγειας. Το διάγραμμα αυτό επιτρέπει την ταχεία και μη καταστρεπτική εκτίμηση της παραμένουσας τάσης και της σύστασης υμενίων InxGa1-xN αποκλειστικά με τεχνικές οπτικής φασματοσκοπίας. Επιπλέον η μελέτη με φασματοσκοπία Raman κατέδειξε την επίδραση του υποστρώματος, των διαλυτών και της ισχύος του laser διέγερσης στις δονητικές και στις ηλεκτρονικές ιδιότητες του μονοστρωματικού γραφενίου και επέτρεψε σε κάθε περίπτωση την εκτίμηση της τοπικής τάσης και της συγκέντρωσης των φορέων του. Η μελέτη με AFM, φασματοσκοπία Raman και XPS της εμφύτευσης ιόντων αζώτου σε μονο- και διστρωματικό γραφένιο έδειξε τη δυνατότητα αντικατάστασης ατόμων άνθρακα από άζωτο, το σχηματισμό ατελειών και τις σταδιακές αλλαγές στη δομή του γραφενίου που αυτές επάγουν, με το διστρωματικό γραφένιο να εμφανίζεται ανθεκτικότερο από το μονοστρωματικό στην εμφύτευση των ιόντων. Τέλος, η μελέτη με φασματοσκοπία Raman της επίδρασης υψηλής υδροστατικής πίεσης στο γραφένιο επέτρεψε την αποσαφήνιση των αλληλεπιδράσεων του γραφενίου με το υπόστρωμά του και με το μέσο μετάδοσης της πίεσης καθώς και των στρωμάτων γραφενίου μεταξύ τους και πως αυτές μεταβάλλονται με την πίεση και καθορίζουν τη συνολική απόκριση του συστήματος.