Ανάπτυξη τεχνολογίας για ραδιολογικό χαρακτηρισμό καταλοίπων με εμπλουτισμό σε φυσικά ραδιονουκλίδια (NORM waste) που προέρχονται από βιομηχανίες πετρελαίου

Abstract

The aim of this Doctoral Thesis is the development of an in-situ, non-destructive, quick, sensitive and cost-effective method for the radiological characterization of spent Oil Based Mud (OBM). The method was mainly developed for the radiological characterization of the spent amount of OBM that exists in Greece, originating from Oil Industry. The in-situ method development was based on the combination of the Monte Carlo simulation code MCNP-X and gamma spectrometry measurements by using a 1.5x1.5 in. LaBr3(Ce) scintillation detector. Three types of containers for OBM packaging were simulated as volume sources: Metallic Drum, Flexible Intermediate Bulk Container – FIBC, Intermediate Bulk Container – IBC, of known radioactivity and material density. In the method development, OBM material density and NORM radionuclides activity concentrations were considered homogeneously distributed. Additionally, the method was developed with the provisions of application to an OBM material density range and application to TENORM waste from Oil Industry of high activity concentrations (sludge, scales), up to 15 kBq/g. In this context, the laboratory experimental calibration of the LaBr3(Ce) scintillation detector (energy and Full Width Half Maximum) and its crystal active volume evaluation were conducted, by using reference calibration sources and the simulation code MCNP-X. Afterwards, the in-situ gamma spectrometry system was designed and constructed in NCSR “DEMOKRITOS”. In the MCNP-X simulations for the in-situ method development, the following were included: Full Energy Peak Efficiencies (FEPE) curves for OBM density 1.0 g/cm3, collimator and density effects on FEPE efficiency curves and true coincidence summing checking for the measurement configurations that were used. Subsequently, gamma spectrometry measurements were performed in the field, where, except for the experimental validation of the MCNP-X models that were developed, Minimum Detectable Activities (MDA) for the used radionuclides and correction factors for 226Ra were calculated for its concentration determination from its daughter nuclides. By this in-situ, non-destructive method application, initially, OBM containers are segregated to candidates for clearance and no candidates for clearance by a dose rate measurement in the container surface. Then, OBM containers that are candidates for clearance are examined whether they can be cleared or not, by very quick gamma spectrometry measurements. In case OBM containers cannot be cleared, a gamma spectrometry measurement of 15 min is adequate to provide a full radiological characterization. The spent OBM that can be radiologically characterized through this procedure ranges from 0.25 m3 (Metallic Drum) to 1 m3 (FIBC, IBC).The use of a small size scintillator LaBr3(Ce) 1.5x1.5 in., which is relatively low cost, without the need of taking samples for analyses, makes this method cost-effective and flexible at its application. Some of the significant advantages of the method are that it can applied irrespective of the spent OBM production time and at TENORM waste originating from Oil industries of high radioactivity levels (sludge, scales).

Σκοπός της παρούσας Διδακτορικής Διατριβής είναι η ανάπτυξη μίας επιτόπιας (in-situ), μη καταστροφικής (non-destructive), γρήγορης, ευαίσθητης και οικονομικά αποδοτικής (cost-effective) μεθόδου για το ραδιολογικό χαρακτηρισμό χρησιμοποιημένου γεωτρητικού πολφού με βάση το πετρέλαιο (Oil Based Mud – OBM). Η μέθοδος αναπτύχθηκε κυρίως για να χρησιμοποιηθεί στο ραδιολογικό χαρακτηρισμό της ποσότητας χρησιμοποιημένου ΟΒΜ που υπάρχει στην Ελλάδα ως προερχόμενο κατάλοιπο από τη βιομηχανία πετρελαίου. Η ανάπτυξη της μεθόδου στο πεδίο βασίστηκε στο συνδυασμό της υπολογιστικής μεθόδου Monte Carlo (MCNP-X) και της γάμμα φασματοσκοπίας με τον ανιχνευτή σπινθηρισμού 1.5x1.5 in. LaBr3(Ce), για γεωμετρίες πηγής τρεις διαφορετικές συσκευασίες ΟΒΜ που χρησιμοποιούνται συνήθως στη βιομηχανία: μεταλλικό βαρέλι, Flexible Intermediate Bulk Container – FIBC, Intermediate Bulk Container – IBC, γνωστής ραδιενέργειας και πυκνότητας. Η ανάπτυξη της μεθόδου έγινε με βάση την ομοιογενή κατανομή την πυκνότητας ΟΒΜ και της συγκέντρωσης των NORM ραδιονουκλιδίων της. Συμπληρωματικά, η μέθοδος αναπτύχθηκε με τις εξής προβλέψεις: εφαρμογή σε ένα εύρος πυκνοτήτων ΟΒΜ και εφαρμογή σε κατάλοιπα TENORM από τη βιομηχανία πετρελαίου υψηλών επιπέδων ραδιενέργειας (λάσπη, scales), που κυμαίνονται έως και 15 kBq/g. Στα πλαίσια αυτά, αφού πραγματοποιήθηκε η πειραματική βαθμονόμηση (ενεργειακής και διακριτικής ικανότητας) του σπινθηριστή LaBr3(Ce) στο εργαστήριο, καθώς κι η εκτίμηση του ενεργού όγκου του κρυστάλλου του, με χρήση πρότυπων πηγών βαθμονόμησης και του κώδικα MCNP-X, σχεδιάστηκε και κατασκευάστηκε στο ΕΚΕΦΕ «ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ» η πειραματική διάταξη γάμμα φασματοσκοπίας για μετρήσεις στο πεδίο. Στην υπολογιστική ανάπτυξη της μεθόδου με χρήση του κώδικα MCNP-X συμπεριλήφθηκαν οι υπολογιστικές καμπύλες απόδοσης φωτοκορυφής για ΟΒΜ πυκνότητας 1.0 g/cm3, οι επιδράσεις του κατευθυντήρα και της διαφορετικής πυκνότητας ΟΒΜ στην απόδοση του ανιχνευτή και ο έλεγχος του φαινομένου της πραγματικής σύμπτωσης στις χρησιμοποιούμενες διατάξεις μέτρησης. Στη συνέχεια, πραγματοποιήθηκαν μετρήσεις γάμμα φασματοσκοπίας στο πεδίο, όπου, εκτός από την πειραματική επαλήθευση των μοντέλων του MCNP-X που αναπτύχθηκαν, υπολογίστηκαν οι τιμές της ελάχιστης ανιχνεύσιμης ραδιενέργειας (Minimum Detectable Activity – MDA) για όλα τα ραδιονουκλίδια που χρησιμοποιήθηκαν καθώς και οι παράγοντες διόρθωσης για το 226Ra, για τον προσδιορισμό της συγκέντρωσής του από τα θυγατρικά του ραδονίου.Κατά την εφαρμογή της μη καταστροφικής μεθόδου ραδιολογικού χαρακτηρισμού το πεδίο, αρχικά, διαχωρίζονται πολύ γρήγορα οι συσκευασίες ΟΒΜ που είναι υποψήφιες για αποδέσμευση από αυτές που δεν μπορούν να αποδεσμευτούν, με μία μέτρηση του ρυθμού δόσης στην επιφάνεια της συσκευασίας. Στη συνέχεια, στις υποψήφιες για αποδέσμευση συσκευασίες, με πολύ γρήγορες φασματοσκοπικές μετρήσεις, αποφασίζεται αν μπορούν να αποδεσμευτούν. Σε περίπτωση που μία συσκευασία δεν μπορεί να αποδεσμευτεί, ακολουθεί μία γάμμα φασματοσκοπική μέτρηση 15 λεπτών για έναν πλήρη ραδιολογικό χαρακτηρισμό. Η χρησιμοποιημένη ομογενοποιημένη ποσότητα ΟΒΜ που μπορεί να χαρακτηριστεί ραδιολογικά κατά τη διαδικασία αυτή κυμαίνεται από 0.25 m3 (στο μεταλλικό βαρέλι), μέχρι 1 m3 (στα FIBC, IBC). Η χρήση ενός μικρού ανιχνευτή σπινθηρισμού LaBr3(Ce) 1.5x1.5 in., ο οποίος έχει σχετικά χαμηλό κόστος, χωρίς την ανάγκη να ληφθούν δείγματα καθιστά αυτή τη μέθοδο οικονομικά αποδοτική και ευέλικτη στην εφαρμογή της. Σημαντικά πλεονεκτήματα της μεθόδου είναι, ότι μπορεί να εφαρμοστεί ανεξάρτητα από τον χρόνο παραγωγής της χρησιμοποιημένης ποσότητας ΟΒΜ, καθώς και σε κατάλοιπα TENORM της βιομηχανίας πετρελαίου που έχουν υψηλά επίπεδα ραδιενέργειας (λάσπη, scales).