Development of perovskite-gallium arsenide double-junction photovoltaic devices

Abstract

The perovskite solar cells represent today the most rapidly developed photovoltaic (PV) technology, as they combine low fabrication costs, high conversion efficiencies and the possibility to deposit on flexible substrates. On the other hand, the GaAs-based solar cells are still regarded as the reference technology in the PV industry, exhibiting the highest PV efficiencies of the field. In this thesis, we combine the benefits of the two material systems to provide a high-efficiency perovskite/GaAs tandem solar cell with enhanced characteristics. Accordingly, we have produced GaAs-based solar cell devices with PV efficiencies reaching ~15% values, comparing well with reported values for GaAs solar cells of similar design. We have developed optimized recipes for the deposition of every single layer of a full perovskite PV device, including the perovskite active layer, the electron and hole transporting layers, and the metal contacts. Specifically, we have successfully synthesized “red” perovskites with a gap around 650 nm needed in tandem perovskite/GaAs structures and have fabricated “red” perovskite solar cells with PV efficiency up to ~6.5%. This relatively modest value is most likely due to the “out-of-the-glovebox” deposition conditions in our laboratory. Nevertheless, combining a 1.77 eV perovskite solar cell provided by a fellow team along with our own GaAs solar cells, we managed to demonstrate a tandem 4-terminal device with a PV efficiency close to 23%, highlighting the benefit of the tandem configuration. Finally, we have shown that the deposition of MAPbI3 on native GaAs substrates is able to generate a giant passivation effect on GaAs, an effect that appears to be fully reversible, in the sense that the perovskite layer can be easily washed away and the PL intensity and spectral features of the GaAs substrate are fully restored to their pristine condition.

Τα ηλιακά κύτταρα περοβσκίτη αποτελούν σήμερα την πιο γρήγορα αναπτυγμένη τεχνολογία φωτοβολταϊκών (PV), καθώς συνδυάζουν χαμηλό κόστος κατασκευής, υψηλές αποδόσεις μετατροπής και δυνατότητα εναπόθεσης σε εύκαμπτα υποστρώματα. Από την άλλη πλευρά, τα ηλιακά κύτταρα με βάση το GaAs εξακολουθούν να θεωρούνται ως η τεχνολογία αναφοράς στη βιομηχανία φωτοβολταϊκών, επιδεικνύοντας τις υψηλότερες αποδόσεις φωτοβολταϊκών στον τομέα. Σε αυτή τη διατριβή, συνδυάζουμε τα πλεονεκτήματα των δύο συστημάτων υλικών για να παρέχουμε ένα υψηλής απόδοσης ηλιακό κύτταρο περοβσκίτη/GaAs με βελτιωμένα χαρακτηριστικά. Αντίστοιχα, έχουμε κατασκευάσει διατάξεις ηλιακών κυψελών που βασίζονται σε GaAs με απόδοση φωτοβολταϊκών που φτάνουν τις τιμές ~15%, συγκρίσιμες με τις αναφερόμενες τιμές για ηλιακά κύτταρα GaAs παρόμοιου σχεδιασμού. Έχουμε αναπτύξει βελτιστοποιημένες συνταγές για την εναπόθεση κάθε στρώματος μιας φωτοβολταϊκής συσκευής πλήρους περοβσκίτη, συμπεριλαμβανομένου του ενεργού στρώματος περοβσκίτη, των στρωμάτων μεταφοράς ηλεκτρονίων και οπών και των μεταλλικών επαφών. Συγκεκριμένα, έχουμε συνθέσει με επιτυχία «κόκκινους» περοβσκίτες με ενεργειακό χάσμα γύρω στα 650 nm που απαιτούνται σε διαδοχικές δομές περοβσκίτη/GaAs και κατασκευάσαμε «κόκκινα» ηλιακά κύτταρα περοβσκίτη με απόδοση Φ/Β έως και ~6,5%. Αυτή η σχετικά μέτρια τιμή πιθανότατα οφείλεται στις συνθήκες εναπόθεσης «εκτός glove-box» στο εργαστήριό μας. Ωστόσο, συνδυάζοντας μια ηλιακή κυψέλη περοβσκίτη 1,77 eV που παρέχεται από μια συνάδελφο ομάδα μαζί με τις δικές μας ηλιακές κυψέλες GaAs, καταφέραμε να επιδείξουμε μια διάταξη τεσσάρων ακροδεκτών σε συνδυασμό με απόδοση φωτοβολταϊκών κοντά στο 23%, αναδεικνύοντας το πλεονέκτημα της διαδοχικής διαμόρφωσης. Τέλος, δείξαμε ότι η εναπόθεση του MAPbI3 σε φυσικά υποστρώματα GaAs μπορεί να παράξει ένα γιγάντιο φαινόμενο παθητικοποίησης στα GaAs, ένα φαινόμενο που φαίνεται να είναι πλήρως αναστρέψιμο, με την έννοια ότι το στρώμα περοβσκίτη μπορεί εύκολα να ξεπλυθεί και η ένταση του PL και τα φασματικά χαρακτηριστικά του υποστρώματος GaAs έχουν αποκατασταθεί πλήρως στην αρχική τους κατάσταση.