Ανάπτυξη, δομικός και μαγνητικός χαρακτηρισμός νανο-μετρικών διαστάσεων προηγμένων ετεροδομών για εφαρμογές ηλεκτρονικών διατάξεων μαγνονίων

Abstract

Αn introduction of the magnetic properties of mater is presented In the theoretical part of the thesis, while special emphasis is attributed to ferromagnetism, as Fe was the main material used experimentally. The principles of the spintronic technologies lie in the electron interactions, that determine the material magnetization state. The combination of the standard electronics with spin transfer effects, is achieved through magnetization dynamics and the theory of the spin wave propagation (spin current). The spin current production requires the excitation of the ordered magnetic moments, via e.g. ferromagnetic resonance (FMR). In order to utilize the spin waves (magnons) generated in the volume of a magnetic material, interfaces for the spin injection into a non-magnetic (NM) spin detector are required. The spin transmittance through the interfaces is described by the spin pumping (SP) mechanism. The lack of polarity in NM materials, results in the inverse spin-Hall effect (ISHE), which converts spin currents into a detectable charge current on the NM film. The recent advancements in the field of spintronics, studying thin films of magnetic heterostructures, revealed the strong influence of the structural properties and interfacial morphology of interfaces in spin dynamics. Conforming to the international scientific trends, Fe/Pt was the main system studied in the specific research. Molecular beam epitaxy (MBE) and electron beam evaporation (e-beam), were applied for the thin film deposition on MgO substrates. Contemporary characterization methods were combined for the study of the structural properties, such as X – ray diffraction (XRD), X – ray reflectance (XRR), X – ray photoelectron spectroscopy (XPS) and transmission electron microscopy (TEM/HRTEM). Static and dynamic magnetic properties were examined via mangeto-optic Kerr effect (MOKE), SQUID magnetometry, electrical ISHE measurements, SP and FMR experiments.During the experimental process, an investigation of the most proper NM material was initially performed. At first, the MgO/Fe heteroepitaxy on the substrates was examined and used as reference. The results from the Fe/Au, Fe/Pd and Fe/Pt study were then compared. The stratification type proved to be crucial for the structural properties of the systems. Local diffusion between Fe and Au atoms, which caused a significant, unexpected increase of the magnetic harness, while the insufficient protection from Fe oxidation of the Pd cup layer, were undesired effects, that appointed the Fe/Pt systems as a safer option. Further studies on the system, disclosed a sufficiently small value for the spin diffusion length (λSD ≃ 1.1 nm). Fe/Pt heterostructures were investigated about their NM thickness effects on their properties, while Fe received the stable thickness of 12 nm. The Pt thickness of 6 nm was defined as crucial for the magnetic properties studied by MOKE measurements, as below that limit, a notable increase of the coercive field was recorded, followed by an induced uniaxial magnetic anisotropy on the four-fold cubic anisotropy. The structural characterization and HRTEM analysis, attributed the previous results to a local symmetry breaking on the heterostructures, performing increased interfacial roughness, which enhanced magnetic proximity effects. The experiments were supported by molecular dynamic simulations with Monte Carlo, revealing the presence of Pt psedomorphic epitaxial growth on its first monolayers. In the next experimental step, the effect of growth temperature during the thin film deposition was studied. Both structural and magnetic properties revealed the 300οC as the most propriate temperature for the Fe/Pt epitaxy. The combined structural characterization, in contrast with molecular dynamics simulations, derived the strain model of the bilayers. The Fe layer was presented relaxed from internal elastic strain with the increase of the growth temperature. Under the same conditions, Pt formed grain boundaries and stacking faults. The epitaxial model provided the opportunity for interface modification, where the magnetic “impurities” of the Fe3O4 nanoparticles enhanced the coercivity of the systems intensively, potentiating the four-foul cubic anisotropy of Fe. FMR measurements and SP experiments provided a large range of the resonant peaks’ width and a widening on the magnetic field ΔΗ for the detectable VDC voltage. Τhe introduction of an ultra-thin buffer layer between the metallic layers was the second effort of an interfacial modification. The main target was the study of the spin injection via SP effect through the atomic layers of the MgO. The samples that were examined received a stable Pt thickness of 6 nm and Fe at 12 nm, while the investigation was performed as a function of the MgO interlayer’s thicknesses (0.5 – 2 nm). It was proven that spin currents can be injected to Pt, up to 2 nm of the dielectric thickness and can produce significant voltages in the Pt layer. The electrical detection of spin-pumping, furthermore, reveals the critical role of rectification and shunting effects on the generated voltages. As a barrier material, the selection of MgO intended not only to investigate the role of tunneling properties of the conduction electrons at the Fe/MgO/Pt interfaces but also to probe the flow of spin current through the MgO/Fe interface of the Fe/Pt bilayers.By the completion of the dissertation the main goal of the project was accomplished, which was the determination of the spin dynamics dependence on the structural characteristics that the spintronic bilayers exhibit. The goal was succeeded by the structural and elemental analysis methods, in combination with techniques determining their magnetic properties.

Στο εισαγωγικό μέρος της διατριβής, παρουσιάζεται μια αναφορά στις μαγνητικές ιδιότητες της ύλης, ενώ δίδεται ιδιαίτερη έμφαση στο σιδηρομαγνητισμό, καθώς το βασικό υλικό που χρησιμοποιήθηκε πειραματικά, ήταν ο Fe. Η αρχή λειτουργίας της σπιντρονικής εντοπίζεται στις ηλεκτρονιακές αλληλεπιδράσεις, που καθορίζουν τη μαγνήτιση των υλικών. Η σύνδεση της βασικής ηλεκτρονικής με τη σπιντρονική επιτυγχάνεται μέσω της δυναμικής του μαγνητισμού και τη διάδοση (ρεύμα) των κυμάτων spin. Για την παραγωγή ρευμάτων spin απαιτείται η διέγερση των διατεταγμένων μαγνητικών ροπών, που είναι δυνατό να επιτευχθεί μέσω του σιδηρομαγνητικού συντονισμού (FMR). Με σκοπό να αξιοποιηθούν τα κύματα spin (μαγνόνια) που δημιουργούνται στα μαγνητικά υλικά, απαιτείται η επαφή ενός μη-μαγνητικού (ΝΜ) ανιχνευτή ρευμάτων, όπου αντλούνται οι ροπές δια του φαινομένου spin-pumping (SP). Η φύση των NM υλικών έχει ως συνέπεια την εμφάνιση του αντιστρόφου φαινόμενο spin-Hall (ISHE), δημιουργώντας ένα ανιχνεύσιμο ρεύμα φόρτου στην επιφάνεια τους. Οι τελευταίες εξελίξεις στον τομέα της σπιντρονικής, με τη μελέτη λεπτών υμενίων μαγνητικών ετεροδομών, ανέδειξαν μια άμεση εξάρτηση των δυναμικών φαινομένων spin με τις δομικές ιδιότητες και τη μορφολογία των διεπιφανειών. Ακολουθώντας τις ενδείξεις της διεθνούς έρευνας, αναπτύχθηκε και μελετήθηκε κυρίως το σύστημα λεπτών υμενίων Fe/Pt. Για την ανάπτυξη των υμενίων χρησιμοποιήθηκε η επιταξία μοριακής δέσμης (ΜΒΕ) και εξάχνωσης με δέσμη ηλεκτρονίων (e-beam), σε υποστρώματα MgO. Για το δομικό χαρακτηρισμό των ετεροδομών, συνδυάστηκαν σύγχρονες μέθοδοι, όπως η περίθλαση και ανακλαστικότητα ακτίνων–Χ (XRD και XRR), η φασματοσκοπία φωτοηλεκτρονίων ακτίνων–Χ (XPS), και η ηλεκτρονική μικροσκοπία διέλευσης (ΤΕΜ/HRTEM). Ο στατικός και δυναμικός μαγνητικός χαρακτηρισμός ολοκληρώθηκε με μαγνητομετρία μαγνητο-οπτικού φαινομένου Kerr (MOKE) και στατικού πεδίου (SQUID), μετρήσεις ρεύματος ISHE, πειράματα SP και FMR.Κατά την πειραματική εργασία, πραγματοποιήθηκε αρχικά, μια μελέτη διερεύνησης του καταλληλότερου NM υλικού σε επαφή με τον Fe. Εξετάστηκε η ετεροεπιταξία του Fe σε υποστρώματα MgO, που λήφθηκε ως αναφορά, ενώ συγκρίθηκαν τα αποτελέσματα χαρακτηρισμού με επικάλυψη την Pt, τον Au και το Pd. Η διαστρωμάτωση αποδείχθηκε καίριας σημασίας για τα δομικά χαρακτηριστικά, που είχαν επίδραση στις μαγνητικές ιδιότητες των υμενίων. Ανεπιθύμητα αποτελέσματα, όπως η τοπική αλληλοδιάχυση μεταξύ Αu και Fe, αύξησαν έντονα τη μαγνητική σκληρότητα των συστημάτων, ενώ η αδυναμία του Pd να προστατέψει το μαγνητικό υλικό από οξείδωση, ανέδειξαν ως πιο ασφαλή επιλογή το σύστημα Fe/Pt. Η περαιτέρω μελέτη, κατέληξε για το σύστημα σε μια ικανοποιητικά μικρή τιμή του μήκους διάχυσης spin (λSD ≃ 1,1 nm).Για τα υμένια Fe/Pt, μελετήθηκε η επίδραση του πάχους του NM υμενίου στις ιδιότητες των συστημάτων, με σταθερό πάχος Fe 12 nm. Βρέθηκε ότι το πάχος των 6 nm της Pt, αποτελεί ένα όριο, κάτω του οποίου καταγράφηκε αξιοσημείωτη αύξηση του συνεκτικού πεδίου στα πειράματα μαγνητομετρίας MOKE, με ταυτόχρονη εισαγωγή μιας επιπρόσθετης μονοαξονικής ανισοτροπίας επί της κυβικής ανισοτροπίας της δομής του Fe. Ο δομικός χαρακτηρισμός και η ανάλυση HRΤΕΜ, απέδωσε τα φαινόμενα στη τοπική διακοπή της συμμετρίας των ετεροδομών, με αύξηση της διεπιφανειακής τραχύτητας, που ενίσχυσε τα φαινόμενα μαγνητικής γειτνίασης. Τα αποτελέσματα επιβεβαιώθηκαν με την υποστήριξη προσομοιώσεων μοριακής δυναμικής, που αποκάλυψαν την παρουσία ψευδομορφικής ανάπτυξης της Pt για τα πρώτα ατομικά επίπεδά της. Στη συνέχεια, μελετήθηκε η επίδραση θερμοκρασίας κατά την ανάπτυξη των υμενίων Fe/Pt. Ο δομικός και μαγνητικός χαρακτηρισμός ανέδειξε τη θερμοκρασία ανάπτυξης των 300οC ως ιδανική για την ομαλή επιταξία. Ο συνολικός πειραματικός χαρακτηρισμός σε συνδυασμό με τα αποτελέσματα που λήφθηκαν από τις προσομοιώσεις μοριακής δυναμικής εξήγαγαν το μοντέλο εφηρέμησης των εσωτερικών παραμορφώσεων των υμενίων, με το στρώμα του Fe να εκτονώνεται με την αύξηση της θερμοκρασίας ανάπτυξης και του στρώματος της Pt με τον σχηματισμό ορίων κρυσταλλιτών και σφαλμάτων επιστοίβασης. Η εξαγωγή του επιταξιακού μοντέλου παρείχε την ευκαιρία για ελεγχόμενη παραμετροποίηση των διεπιφανειών, όπου οι μαγνητικές «ατέλειες» νανοσωματιδίων Fe3O4 ενίσχυσαν το συνεκτικό πεδίο των συστημάτων, αυξάνοντας ταυτοχρόνως την κυβική ανισοτροπία του Fe. Oι μετρήσεις FMR και τα περάματα SP, προσέδωσαν ένα μεγάλο εύρος στις καμπύλες συντονισμού, παρέχοντας επιπροσθέτως και μεγάλο εύρος μαγνητικού πεδίου για την παραγή τάσης φόρτου στις επιφάνειες. H εισαγωγή ενός υπέρλεπτου στρώματος MgO στις μεταλλικές διεπιφάνειες, αποτέλεσε μια επιπρόσθετη προσπάθεια παραμετροποίησης των διεπιφανειών, με σκοπό τη μελέτη της άντλησης των ιδιοστροφορμών δια μέσου του διηλεκτρικού φράγματος. Τα δείγματα που εξετάστηκαν είχαν σταθερό πάχος Pt 6 nm και Fe 12 nm, ενώ η μελέτη πραγματοποιήθηκε για τα διαφορετικά πάχη (0,5 – 2 nm) ενδιάμεσου MgO. Αποδείχθηκε ότι τα ρεύματα spin μπορούν να διαδοθούν εντός του στρώματος της Pt για πάχη έως 2 nm MgΟ. Η ηλεκτρική ανίχνευση του SP επιπλέον, αναδεικνύει την υψηλή σημασία των φαινομένων επανόρθωσης και παρέκκλισης του ρεύματος στις επαγόμενες τάσεις. Η επιλογή του MgO, ως ενδιάμεσο στρώμα παρείχε επιπλέον πληροφορίες για την επίδραση της παρουσίας του ως υπόστρωμα στα συστήματα Fe/Pt. Με την ολοκλήρωση της διατριβής εκπληρώθηκε ο βασικός στόχος της εργασίας, που ήταν ο προσδιορισμός της εξάρτησης της δυναμικής των spin από τα δομικά χαρακτηριστικά των σπιντρονικών διατάξεων˙ επιτεύχθηκε δε, με το συνδυασμό των μεθόδων δομικού και στοιχειακού χαρακτηρισμού με τις τεχνικές προσδιορισμού των μαγνητικών ιδιοτήτων.