Structure-property relationships and stability studies of multi-promoted catalytic systems for nitrogen (NOx) and/or nitrous (N2O) oxides abatement

Abstract

The current thesis aims at exploring the impact of structural (CeO2, La2O3) and surface (K) promoters on the solid state properties and the surface chemistry of Al2O3-based noble metal (Pt, Pd, Ir) catalysts, during nitrogen (NOx) and/or nitrous (N2O) oxides abatement. Various characterization techniques, such as N2 physisorption (BET method), X-ray diffraction (XRD), Temperature programmed methods (TPR/TPD), microscopy methods (HRTEM, STEM) and infrared spectroscopy (FTIR, DRIFTS) were employed to gain insight into the impact of structural/surface promoters on the physicochemical characteristics, as well as on the activity and stability performance of the as-prepared catalysts. In any case, particular emphasis was devoted in the present thesis on the underlying mechanism of promoters and the establishment of structure-property relationships.

Η παρούσα διδακτορική διατριβή καταπιάνεται με την επίδραση των δομικών (CeO2, La2O3) και επιφανειακών (Κ) ενισχυτών στα φυσικοχημικά και καταλυτικά χαρακτηριστικά ευγενών μετάλλων (Pt, Pd, Ir) υποστηριγμένων σε φορέα Al2O3, κατά την επιτέλεση των αντιδράσεων αποδόμησης οξειδίων (ΝΟx) ή/και υποξειδίου (Ν2Ο) του αζώτου. Η επίδραση των ενισχυτών στα φυσικοχημικά χαρακτηριστικά, καθώς και στην καταλυτική δραστικότητα και σταθερότητα των προς μελέτη καταλυτικών συστημάτων, διερευνήθηκε εκτενώς μέσω ποικίλων τεχνικών χαρακτηρισμού, όπως είναι η μέθοδος φυσιορόφησης Ν2 (μέθοδος BET), η περίθλαση ακτινών Χ (XRD), η θερμοπρογραμματιζόμενη αναγωγή/εκρόφηση (TPR/TPD), η μέθοδος της μικροσκοπίας σάρωσης/διέλευσης (HRΤΕΜ/STEM) και φασματοσκοπία υπερύθρου (FTIR, DRIFTS). Απώτερο σκοπό της παρούσας διατριβής αποτελεί η κατανόηση σε θεμελιώδες επίπεδο της δράσης των ενισχυτών, καθώς και η ανάπτυξη σχέσεων δομής-δραστικότητας κατά τη διάσπαση του Ν2Ο ή την αναγωγή των ΝΟx σε υποστηριγμένους καταλύτες ευγενών μετάλλων.