Integrated methodology for the assessment of public health risk from polycyclic aromatic hydrocarbons in atmospheric particulate matter

Abstract

The aim of this thesis was the application of an integrated methodology for the assessment of public health risk from particulate Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) in atmospheric ambient air. The city of Thessaloniki in Greece was selected as a case study, due to the recognized air pollution problem, attributable to the extensive use of biomass for space heating, consequence of the financial crisis. PM measurements were carried out for two consecutive years, in three stations in the city. The first campaign took place during the winter of year 2013 and involved 24h measurements of PM10, PM2.5 and PM1 fractions in an urban/residential (location A) and a traffic-influenced station (location B). The second campaign took place during the winter of 2013-2014 and involved measurements of PM10 and PM2.5 fractions, in two urban stations in the western and eastern part of the city (locations A and C) and a traffic-influenced station in the city-center (location B). Sampling was based on three 8h time intervals in the urban sites and one 8h and one 16h time interval in the traffic site. In addition, PAHs and levoglucosan (used as a biomass tracer) were analyzed via the gas chromatography – mass spectrometry technique. The PAH sources were identified in all locations using a number of methods including the binary ratio, the Principal Component Analysis (PCA), the Hierarchical Clustering Analysis (HCA) and a combination of the Multiple Linear Regression and the Principal Component Analysis (MLR/PCA). The PAH-induced lung cancer risk was deduced from a refined exposure and cancer risk assessment methodology. It incorporated human respiratory tract deposition modeling for the estimation of the Toxicity Equivalency concentration (TEQ) at the target tissues. Results showed that the PAH concentrations were higher in the urban locations as compared to the traffic location. Based on PAH source apportionment, two major sources were identified; the biomass burning and the traffic emission. Higher biomass contribution was estimated in the urban locations as compared to the traffic location. The overall toxicity of PAHs (TEQ) and the levoglucosan concentrations were highly correlated, indicating that particles emitted from biomass combustion have higher toxic content than from particles emitted from other sources. Lung cancer risk was estimated higher than 10Ε-6 for the population living in proximity to the urban monitoring sites and almost two times higher in the western station, attributed to the higher contribution of biomass combustion to PAHs. Higher risk was estimated for infants and children, due to the higher body weight normalized dose and the specific Human Respiratory Tract (HRT) physiology. Furthermore, a comparison of the proposed methodology with the conventional method by the Environmental Protection Agency (EPA) showed that the latter overestimated the respective cancer risk and it was not possible to differentiate risk among the different age groups. Hence, the proposed methodology presented herein is reliable especially for computing the risk for the susceptible population groups.

Σκοπός της διδακτορικής διατριβής ήταν η εφαρμογή μιας ολοκληρωμένης μεθοδολογίας για την αποτίμηση των κινδύνων στη δημόσια υγεία, από την παρουσία Πολυκυκλικών Αρωματικών Υδρογονανθράκων (ΠΑΥ) σε αερολύματα. Ως περιοχή μελέτης επιλέχθηκε η πόλη της Θεσσαλονίκης καθώς αντιμετωπίζει προβλήματα αέριας ρύπανσης, λόγω της αυξημένης χρήσης βιομάζας ως μέσο θέρμανσης, ως συνέπεια της οικονομικής κρίσης. Μετρήσεις αιωρούμενων σωματιδίων έγιναν για δύο συνεχόμενα έτη, σε τρεις σταθμούς δειγματοληψίας. Η πρώτη εκστρατεία δειγματοληψίας έλαβε χώρα κατά τη χειμερινή περίοδο του έτους 2013 και περιελέμβανε μετρήσεις κλασμάτων αιωρούμενων σωματιδίων PM10, PM2.5 και PM1, ανά 24ωρο, σε ένα σταθμό αστικού υποβάθρου (Σταθμός Α) και ένα σταθμό κίνησης (Σταθμός Β). Η δεύτερη καμπάνα δειγματοληψίας έλαβε χώρα τη χειμερινή περίοδο 2013-2014 και περιελάμβανε μετρήσεις αιωρούμενων σωματιδίων κλασμάτων PM10 και PM2.5 σε δύο σταθμούς αστικού υποβάθρου στη δυτική και ανατολική περιοχή της πόλης (Σταθμοί Α, C) και έναν κίνησης (Σταθμός Β). Η δειγματοληψία στους σταθμούς αστικού υποβάθρου έγινε σε τρία χρονικά διαστήματα μέσα στην ημέρα, ανά 8ωρο, ενώ στο σταθμό κίνησης ανά 8ωρο και 16ωρο. Οι πολυκυκλικοί αρωματικοί υδρογονάθρακες και η λεβογλυκοζάνη (δείκτης για καύση βιομάζας) αναλύθηκαν με χρήση της τεχνικής της αέριας χρωματογραφίας – φασματομετρίας μάζας. Οι πηγές των ΠΑΥ προσδιορίστηκαν σε όλους τους σταθμούς με χρήση διαφόρων μεθόδων που περιελάμβαναν: τη δυαδική αναλογία, την ανάλυση κύριων συνιστωσών, την ιεραρχική ανάλυση κατά συστάδες και το συνδυασμό της πολλαπλής γραμμικής παλινδρόμισης με την ανάλυση κύριων συνιστωσών. Ο υπολογισμός του κινδύνου για καρκίνο του πνεύμονα από την έκθεση στους πολυκυκλικούς αρωματικούς υδρογονάνθρακες έγινε με χρήση λεπτομερούς μεθοδολογίας έκθεσης και κινδύνου. Η μεθοδολογία αυτή περιελάμβανε τη μοντελοποίηση της εναπόθεσης των αιωρούμενων σωματιδίων στο ανθρώπινο αναπνευστικό σύστημα, με σκοπό τον υπολογισμό της εσωτερικής δόσης της τοξικά ισοδύναμης συγκέντρωσης (Toxicity Equivalency, TEQ) στον πνεύμονα. Τα αποτελέσματα έδειξαν μεγαλύτερες συγκεντρώσεις ΠΑΥ στους σταθμούς αστικού υποβάθρου σε σύγκριση με το σταθμό κίνησης. Από τις μεθόδους προσδιορισμού των πηγών των ΠΑΥ προέκυψαν δύο κύριες πηγές: η καύση βιομάζας και οι εκπομπές των οχημάτων. Μεγαλύτερη συνεισφορά της βιομάζας υπολογίστηκε στους σταθμούς αστικού υποβάθρου σε σχέση με το σταθμό κίνησης. Η ισχυρή συσχέτιση μεταξύ της τοξικότητας των ΠΑΥ (TEQ) και της συγκέντρωσης της λεβογλυκοζάνης έδειξε ότι τα σωματίδια που εκλύονται από την καύση βιομάζας έχουν μεγαλύτερο τοξικό περιεχόμενο σε σχέση με αυτά που προέρχονται από άλλες πηγές. Ο κίνδυνος για καρκίνο του πνεύμονα υπολογίστηκε μεγαλύτερος από 10Ε-6 για τον πληθυσμό που ζει κοντά στις περιοχές αστικού υποβάθρου και σχεδόν διπλάσιος για το σταθμό που βρίσκεται στη δυτική περιοχή, λόγω της μεγαλύτερης συνεισφοράς βιομάζας. Μεγαλύτερος κίνδυνος υπολογίστηκε για τα βρέφη και τα παιδιά, λόγω της μεγαλύτερης σταθμισμένης με το σωματικό βάρος δόσης και της φυσιολογίας του αναπνευστικού συστήματος. Η σύγκριση της προτεινόμενης μεθοδολογίας με τη συμβατική μεθοδο της Υπηρεσίας Προστασίας του Περιβάλλοντος της Αμερικής (Environmental Protection Agency, EPA) έδειξε ότι η τελευταία υπερεκτιμά τον κίνδυνο για καρκίνο και δεν μπορεί να τον διαφοροποιήσει ανά ηλικιακή ομάδα. Έτσι, η προτεινόμενη μεθοδολογία είναι αξιόπιστη ιδιαίτερα για τον υπολογισμό του κινδύνου για καρκίνο για τις ευαίσθητες ομάδες πληθυσμού.