Lidar-based study of tropospheric (bio)aerosols: a synergistic approach using active and passive remote sensing techniques

Abstract

Atmospheric aerosols play a major role in climate, air quality, and radiative transfer, yet significant uncertainties remain regarding their optical, microphysical, and biological properties, especially in complex mixtures involving biomass-burning, dust, and bioaerosols. The vertical distribution, composition, and fluorescence characteristics of these particles are still poorly constrained, limiting our ability to quantify their radiative effects and their role in cloud formation. This Doctoral Thesis aims to implement and advance synergistic remote sensing and in situ observational approaches for the characterization and classification of aerosols and bioaerosols, as well as their radiative and climatic impacts. This research combines multi-wavelength Raman–depolarization lidar and laser-induced fluorescence (LIF) lidars, sun photometry, and in situ chemical and optical aerosol analyses, complemented by air mass dispersion and radiative transfer modeling (FLEXPART). The work focuses on the vertical profiling of the optical and microphysical properties of mixed aerosol events under diverse atmospheric conditions. A rare long-range transport event of mixed biomass-burning and polluted dust aerosols from Kazakhstan and the Sahara deserts over Athens (May 2014) was analyzed through an integrated approach combining lidar, photometric, and chemical measurements. The retrieved of the aerosol optical and microphysical properties revealed a complex fine–coarse mixture of slightly absorbing particles, emphasizing the need for combined lidar–chemical analysis in mixed aerosol characterization. A novel multi-channel LIF lidar deployed in Payerne, Switzerland (PERICLES campaign, 2023), enabled spectral discrimination of pollen taxa and differentiation between fresh and aged smoke layers. Combined in situ bioaerosol and INP measurements, provided a better understanding on the role of biological particles in cloud formation processes. Finally, two major wildfire episodes over Athens (July and August 2023) were investigated to assess the optical and radiative effects of transported smoke and smoke–dust mixtures. Furthermore, integrated satellite, lidar, and ground-based data revealed strong reductions in surface UVB irradiance (up to 60%) and enhanced aerosol absorption, underscoring the atmospheric and climatic impacts of extreme wildfires in a warming Mediterranean climate. High-altitude aerosol profiling was conducted near the Hellenic Atmospheric Aerosol and Climate Change Station (HAC)2 in the frame of two experimental campaigns during multiple Saharan dust outbreaks under contrasting atmospheric conditions: one characterized by enhanced relative humidity and fluorescent particles, and another dominated by dry, non-fluorescent mineral dust. This study investigated, for the first time, the combined effects of aerosol hygroscopicity and fluorescence using a multi-wavelength Raman–fluorescence lidar at Mount Helmos. The observations revealed that aerosol backscatter increased with humidity due to water-induced particle growth, while fluorescence intensity decreased, indicating humidity-driven quenching. The results suggest that fluorescence during humid events likely originated from biological or organic material mixed with dust, whereas dry episodes were dominated by purely mineral, non-fluorescent particles. These findings highlight the sensitivity of fluorescence to both water uptake and particle composition, offering new insights into the coupling between aerosol hygroscopicity, mixing state, and radiative behavior, crucial for understanding cloud formation and atmospheric optical variability. Overall, this Thesis advances our understanding on complex aerosol processes through the synergistic use of elastic-Raman lidar, laser-induced fluorescence, and in situ techniques. It demonstrates the importance of aerosol vertical profiling and spectral fluorescence observations for identifying bioaerosol types, quantifying dust–smoke interactions, and assessing their radiative and climatic effects. These results contribute on the improvement of the aerosol characterization and provide a methodological framework for future climate-relevant aerosol studies.

Τα ατμοσφαιρικά αιωρούμενα σωματίδια (αερολύματα) παίζουν καθοριστικό ρόλο στο κλίμα, στην ποιότητα του αέρα και στη μεταφορά της ακτινοβολίας, ωστόσο σημαντικές αβεβαιότητες εξακολουθούν να υπάρχουν σχετικά με τις οπτικές, μικροφυσικές και βιολογικές τους ιδιότητες, ιδιαίτερα όταν πρόκειται για σύνθετα μείγματα που περιλαμβάνουν σωματίδια καύσης βιομάζας, σκόνη και βιοαερολύματα. Η κατακόρυφη κατανομή, η χημική σύσταση και τα χαρακτηριστικά φθορισμού αυτών των σωματιδίων παραμένουν ελλιπώς προσδιορισμένα, περιορίζοντας την ικανότητά μας να ποσοτικοποιήσουμε τις επιδράσεις τους στην ακτινοβολία και τον ρόλο τους στους μηχανισμούς δημιουργίας νεφών. Η παρούσα Διδακτορική Διατριβή στοχεύει στην ανάπτυξη και περαιτέρω βελτίωση συνεργιστικών προσεγγίσεων τεχνικών τηλεπισκόπησης και επιτόπιων μετρήσεων για τον χαρακτηρισμό και την ταξινόμηση των αερολυμάτων και βιοαερολυμάτων, καθώς και για την εκτίμηση των ατμοσφαιρικών/κλιματικών τους επιδράσεων. Η έρευνα συνδυάζει μετρήσεις elastic-Raman lidar, αποπόλωσης και φθορισμού (Laser-Induced Fluorescence, LIF), ηλιακή φωτομετρία, καθώς και επιτόπιες χημικές και οπτικές αναλύσεις αερολυμάτων, συνοδευόμενες από μοντέλα προσομοιώσεων αεροτροχιών αερίων μαζών FLEXPART και διάδοσης ακτινοβολίας. Επίσης, εστιάζει στην ανάκτηση της κατακόρυφης κατανομής των οπτικών και μικροφυσικών παραμέτρων των αερολυμάτων και στην ερμηνεία μεικτών επεισοδίων αερολυμάτων υπό διαφορετικές ατμοσφαιρικές συνθήκες. Ένα σπάνιο επεισόδιο μεταφοράς μικτού νέφους αερολυμάτων καύσης βιομάζας και ρυπασμένης ερημικής σκόνης από το Καζακστάν και τη Σαχάρα προς την Αθήνα (Μάιος 2014) αναλύθηκε μέσω μιας ολοκληρωμένης προσέγγισης που συνδύασε lidar, φωτομετρικές και χημικές μετρήσεις. Οι ανακτηθείσες οπτικές και μικροφυσικές ιδιότητες των αερολυμάτων αποκάλυψαν ένα σύνθετο μίγμα λεπτόκοκκων και χονδρόκοκκων ελαφρώς απορροφητικών σωματιδίων, αναδεικνύοντας την ανάγκη συνδυασμένης ανάλυσης lidar και χημικής σύστασης για τον χαρακτηρισμό μικτών αερολυμάτων. Ένα νέο πολυκαναλικό LIF lidar, το οποίο αναπτύχθηκε στο Payerne της Ελβετίας (εκστρατεία PERICLES, 2023), επέτρεψε τη φασματική διάκριση διαφορετικών τύπων γύρης και τον διαχωρισμό μεταξύ φρέσκων και γηρασμένων στρωμάτων καπνού. Σε συνδυασμό με επιτόπιες μετρήσεις βιοαερολυμάτων και παγοπυρηνοποιητικών σωματιδίων (INPs), παρείχε καλύτερη κατανόηση του ρόλου των βιολογικών σωματιδίων στις διεργασίες σχηματισμού νεφών. Τέλος, δύο σημαντικά επεισόδια δασικών πυρκαγιών πάνω από την Αθήνα (Ιούλιος και Αύγουστος 2023) μελετήθηκαν με στόχο την εκτίμηση των οπτικών και ακτινοβολιακών επιδράσεων μεταφερόμενου καπνού και μειγμάτων καπνού–σκόνης. Ο συνδυασμός δορυφορικών, lidar και επίγειων μετρήσεων αποκάλυψε σημαντική μείωση της επιφανειακής UVB ακτινοβολίας (έως και 60%) και ενισχυμένη απορρόφηση από τα αερολύματα, υπογραμμίζοντας τις ατμοσφαιρικές και κλιματικές επιπτώσεις των ακραίων δασικών πυρκαγιών σε ένα θερμαινόμενο μεσογειακό κλίμα. Κατακόρυφη καταγραφή αερολυμάτων πραγματοποιήθηκε επίσης κοντά στον Ελληνικό Σταθμό Αερολυμάτων και Κλιματικής Αλλαγής (HAC)2 στο πλαίσιο της πειραματικής εκστρατείας CHOPIN, κατά τη διάρκεια επεισοδίων μεταφοράς σκόνης Σαχάρας υπό διαφορετικές ατμοσφαιρικές συνθήκες: μία περίπτωση με αυξημένη σχετική υγρασία και παρουσία φθοριζόντων σωματιδίων και μία δεύτερη, ξηρή περίπτωση, κυριαρχούμενη από μη φθορίζουσα ορυκτή σκόνη. Η μελέτη αυτή διερεύνησε, για πρώτη φορά, τις επιδράσεις της υγροσκοπικότητας και του φθορισμού των αερολυμάτων χρησιμοποιώντας πολυφασματικό Raman–fluorescence lidar στο όρος Χελμός. Οι παρατηρήσεις έδειξαν ότι η οπισθοσκέδαση των αερολυμάτων αυξανόταν με τη σχετική υγρασία λόγω υγροσκοπικής αύξησης του μεγέθους των σωματιδίων, ενώ η ένταση του φθορισμού μειωνόταν, υποδεικνύοντας εξασθένηση του φθορισμού λόγω υγρασίας. Τα αποτελέσματα έδειξαν ότι ο φθορισμός κατά τις υγρές περιπτώσεις πιθανότατα προερχόταν από βιολογικό ή οργανικό υλικό αναμεμειγμένο με σκόνη, ενώ οι ξηρές περιπτώσεις κυριαρχούνταν από καθαρά ορυκτά, μη φθορίζοντα σωματίδια. Τα ευρήματα αυτά αναδεικνύουν την ευαισθησία του φθορισμού τόσο στην πρόσληψη νερού όσο και στη σύσταση των σωματιδίων, παρέχοντας νέες γνώσεις σχετικά με τη σύζευξη μεταξύ υγροσκοπικότητας, κατάστασης ανάμιξης και ακτινοβολιακής συμπεριφοράς των αερολυμάτων, στοιχεία κρίσιμα για την κατανόηση του σχηματισμού νεφών και της μεταβλητότητας των οπτικών ιδιοτήτων της ατμόσφαιρας. Συνολικά, η παρούσα Διατριβή προάγει την κατανόηση σύνθετων διεργασιών των αερολυμάτων μέσω της συνεργιστικής χρήσης ελαστικών-Raman lidar, τεχνικών επαγόμενου φθορισμού laser και επιτόπιων μετρήσεων. Επιπλέον, αναδεικνύει τη σημασία της κατακόρυφης καταγραφής των αερολυμάτων και των φασματικών παρατηρήσεων φθορισμού για την αναγνώριση τύπων βιοαερολυμάτων, την ποσοτικοποίηση αλληλεπιδράσεων σκόνης–καπνού και την εκτίμηση των επιδράσεών τους στην ακτινοβολία και στο κλίμα. Τα αποτελέσματα συμβάλλουν στη βελτίωση του χαρακτηρισμού των αερολυμάτων και παρέχουν ένα μεθοδολογικό πλαίσιο για μελλοντικές μελέτες αερολυμάτων σχετικών με το κλίμα.