Χαρακτηρισμός οπτικών ιδιοτήτων ατμοσφαιρικών αερολυμάτων και η επίδρασή τους στην κλιματική αλλαγή

Abstract

It is widely accepted by the scientific community that our planet is experiencing a gradual climate change trend with a systematic rise in temperature, which is more pronounced during the last 50 years (Intergovernmental Panel on Climate Change - IPCC, 2018). In addition, in some regions, such as the Arctic or the Mediterranean, the degree of change in the associated processes is higher than the average increase of temperature. There is an urgent need to intensify the research to investigate all factors that exacerbate or mitigate the effects on the earth-atmosphere energy balance. In particular, there is a limited understanding of the effect of aerosols on the characteristics and properties of clouds (indirect effect) and on their ability to absorb radiation (direct effect), an ability that changes with their ageing. These uncertainties affect both the future climate projections and the estimates of the contribution of various pollutants and other factors to the increase in global temperature and changes of other climatic parameters. The topic of the PhD thesis is the understanding of the processes that configure, directly and indirectly the aerosols’ optical properties and feedback mechanisms on the local and regional atmospheric system of the Mediterranean. This will be accomplished with a targeted study of the optical properties of aged particles, through time series of observations in characteristic Mediterranean environments along with a comparative study of the background environment, including that of the free troposphere (ACTRIS/GAW Helmos station) and the urban background in Athens (ACTRIS/GAW Athens-Democritus station). Saharan Dust Events (SDEs) play a crucial role in shaping atmospheric composition, air quality, and climate in the Mediterranean. In this study, SDEs were characterized using in situ measurements of aerosol optical and physical properties at both the suburban Athens station (DEM) and the high-altitude Helmos background station. Key parameters—including scattering (σsc) and absorption (σap) coefficients, single scattering albedo (SSA), scattering and absorption Ångström exponents (SAE, AAE), the single scattering albedo Ångström exponent (SSAAE), and the coarse-to-total volume ratio (CV/TV)—were thoroughly examined. The findings highlight CV/TV as a robust and practical indicator for detecting dust intrusions in complex urban environments, while at the cleaner Helmos site, conventional optical metrics (low SAE, negative SSAAE, elevated AAE) proved particularly effective. This dual-site approach provides new insights into dust transport under contrasting atmospheric conditions and underscores the climatic relevance of dust–pollution interactions in the Eastern Mediterranean. Additionally, long-term trend analysis of aerosol optical properties and their climate impact sensitivity, in terms of radiative forcing efficiency (RFE), was conducted at the suburban DEM station using an extensive dataset spanning from 2008 to 2022. The study examined seasonal variability and the contributions of different emission sources by analyzing scattering and absorption coefficients, Ångström exponents, and aerosol asymmetry parameters. Results showed that SSA was lowest (0.86) and RFE was highest (-61 W/m²) in winter, confirming the increased contribution of biomass burning and traffic emissions. Lower SAE values (1.5) in spring indicate a greater presence of coarse particles due to frequent Saharan dust transport. Daily variations in absorption and scattering coefficients reflect local emissions, with pronounced peaks linked to vehicular traffic. Aerosol classification revealed that black carbon (BC) dominates suburban aerosols (51%), while mixed BrC-BC aerosols (16%) peak in winter, and dust-pollution mixtures (13%) increase in spring. Trend analysis revealed statistically significant decreases in scattering coefficients (-0.611) and SSA (-0.003), along with increases in absorption coefficients (+0.027) and RFE (+0.270) at a 95% confidence level. These findings indicate a shift toward more absorbing aerosols, suggesting a new aerosol regime where reductions in anthropogenic emissions affect the scattering component more than the absorbing fraction. Additionally, the impact of forest fires as a climate feedback mechanism has significant implications for the Eastern Mediterranean. This study provides new insights into the evolution of aerosol optical properties and enhances the understanding of the climatic effects of atmospheric particles.

Είναι ευρέως αποδεκτό από την επιστημονική κοινότητα ότι ο πλανήτης μας γνωρίζει μια κλιμακούμενη τάση κλιματικής αλλαγής με συστηματική αύξηση της θερμοκρασίας, η οποία είναι πιο έντονη την τελευταία 50ετία (Intergovernmental Panel on Climate Change – IPCC, 2018). Επιπλέον, σε ορισμένες περιοχές όπως στην Αρκτική ή στην Μεσόγειο, ο ρυθμός των αλλαγών και των εμπλεκόμενων διεργασιών είναι ταχύτερος από τον μέσο ρυθμό αύξησης της θερμοκρασίας. Είναι επιτακτική ανάγκη να ενταθεί η ερευνητική προσπάθεια για τη διερεύνηση όλων εκείνων των παραγόντων που επιτείνουν ή αμβλύνουν τις επιδράσεις στο ενεργειακό ισοζύγιο του συστήματος γης-ατμόσφαιρας. Συγκεκριμένα υπάρχει πολύ περιορισμένη κατανόηση της επίδρασης των αιωρούμενων σωματιδίων στα χαρακτηριστικά και τις ιδιότητες των νεφών (έμμεση επίδραση), αλλά και στην ικανότητα των αιωρούμενων σωματιδίων να απορροφούν ακτινοβολία (άμεση επίδραση), ικανότητα η οποία μεταβάλλεται με την γήρανση των σωματιδίων στην ατμόσφαιρα. Οι αβεβαιότητες αυτές επηρεάζουν τόσο τις προβλέψεις του μελλοντικού κλίματος του πλανήτη μας, όσο και τις εκτιμήσεις της συνεισφοράς των διάφορων ρύπων αλλά και άλλων παραμέτρων στην αύξηση της παγκόσμιας θερμοκρασίας καθώς και αλλαγές σε άλλες κλιματικές παραμέτρους. Το αντικείμενο της διδακτορικής διατριβής είναι η κατανόηση των διεργασιών που διαμορφώνουν την οπτική απόκριση με άμεσο και έμμεσο τρόπο του ατμοσφαιρικού αερολύματος και των μηχανισμών ανατροφοδότησης των επιδράσεων στο τοπικό και περιφερειακό ατμοσφαιρικό σύστημα της Μεσογείου. Αυτό θα γίνει με στοχευμένη μελέτη των οπτικών ιδιοτήτων του μακρόβιου τμήματος του λεπτόκοκκου αερολύματος μέσω χρονοσειρών παρατηρήσεων σε χαρακτηριστικά περιβάλλοντα της Μεσογείου και συγκριτική μελέτη του περιβάλλοντος υποβάθρου, συμπεριλαμβανομένου αυτού της ελεύθερης τροπόσφαιρας (σταθμός ACTRIS/GAW Χελμού) και του αστικού υποβάθρου στην Αθήνα (σταθμός ACTRIS/GAW Αθηνών-Δημοκρίτου). Τα επεισόδια σκόνης από τη Σαχάρα (Saharan Dust Events, SDEs) διαδραματίζουν καθοριστικό ρόλο στη διαμόρφωση της ατμοσφαιρικής σύστασης, της ποιότητας του αέρα και του κλίματος στη Μεσόγειο. Στην παρούσα εργασία, τα χαρακτηριστικά των SDEs μελετήθηκαν τόσο στον σταθμό αστικού υποβάθρου της Αθήνας (DEM), όπου οι ανθρωπογενείς εκπομπές περιπλέκουν τον χαρακτηρισμό τους, όσο και στον καθαρότερο, ορεινό σταθμό Χελμού (HAC²), ο οποίος προσφέρει αντιπροσωπευτικές συνθήκες υποβάθρου. Οι βασικές οπτικές και φυσικές παράμετροι—όπως οι συντελεστές σκέδασης (σsc) και απορρόφησης (σap), η SSA, οι εκθέτες Ångström σκέδασης (SAE) και απορρόφησης (AAE), ο εκθέτης Ångström του SSA (SSAAE), καθώς και ο λόγος όγκου χονδροειδών προς συνολικά αερολύματα (CV/TV)—αναλύθηκαν εκτενώς. Τα ευρήματα ανέδειξαν τον δείκτη CV/TV ως τον πιο αξιόπιστο και πρακτικό δείκτη ανίχνευσης SDEs σε πολύπλοκα αστικά περιβάλλοντα, ενώ στον Χελμό οι παραδοσιακοί οπτικοί δείκτες (SAE < 1, SSAAE < 0, υψηλό AAE) αποδείχθηκαν ιδιαίτερα αποτελεσματικοί λόγω της ελάχιστης επίδρασης ανθρωπογενών ρύπων. Η συγκριτική αυτή ανάλυση προσφέρει μια ολοκληρωμένη εικόνα της μεταφοράς σκόνης σε διαφορετικά περιβάλλοντα και της συμβολής της στις ακτινοβολιακές διεργασίες της περιοχής. Επιπλέον, η ανάλυση της μακροχρόνιας τάσης των οπτικών ιδιοτήτων των αερολυμάτων και της ευαισθησίας των κλιματικών επιπτώσεών τους, μέσω της απόδοσης ακτινοβολίας (RFE), πραγματοποιήθηκε στον περιαστικό σταθμό DEM, χρησιμοποιώντας εκτεταμένο σύνολο δεδομένων από το 2008 έως το 2022. Η μελέτη εξέτασε την εποχική μεταβλητότητα και τη συνεισφορά διαφορετικών πηγών εκπομπών, λαμβάνοντας υπόψη τους συντελεστές σκέδασης και απορρόφησης, τους εκθέτες Ångström σκέδασης και απορρόφησης, καθώς και την ασυμμετρία των σωματιδίων. Βρέθηκε ότι η παράμετρος SSA ήταν χαμηλότερη (0.86) και το RFE υψηλότερο (-61 W/m²) τον χειμώνα, γεγονός που επιβεβαιώνει την αυξημένη συνεισφορά των καύσεων βιομάζας και της κυκλοφορίας. Χαμηλότερες τιμές SAE (1.5) την άνοιξη υποδηλώνουν αυξημένη παρουσία χονδροειδών σωματιδίων λόγω της συχνής μεταφοράς σκόνης από τη Σαχάρα. Η ημερήσια μεταβολή των συντελεστών απορρόφησης και σκέδασης αντανακλά τις τοπικές εκπομπές, με έντονες αιχμές από την κυκλοφορία των οχημάτων. Η ταξινόμηση των αερολυμάτων έδειξε ότι ο μαύρος άνθρακα (BC) κυριαρχεί στα αερολύματα του περιαστιακού σταθμού (51%), ενώ τα μικτά αερολύματα BrC-BC (16%) εμφανίζουν αύξηση τον χειμώνα, και τα μίγματα σκόνης-ρύπων (13%) αυξάνονται την άνοιξη. Η ανάλυση τάσεων έδειξε στατιστικά σημαντικές μειώσεις στους συντελεστές σκέδασης (-0.611) και SSA (-0.003), ενώ παρατηρήθηκαν αυξήσεις στους συντελεστές απορρόφησης (+0.027) και RFE (+0.270) σε επίπεδο εμπιστοσύνης 95%. Αυτά τα ευρήματα υποδηλώνουν μια μετατόπιση προς πιο απορροφητικά αερολύματα, αποκαλύπτοντας ένα νέο αερολυματικό καθεστώς, όπου η μείωση των ανθρωπογενών εκπομπών επηρεάζει περισσότερο το σκεδαζόμενο παρά το απορροφούμενο κλάσμα των αερολυμάτων. Παράλληλα, η επίδραση των δασικών πυρκαγιών ως μηχανισμός κλιματικής ανάδρασης έχει σημαντικές επιπτώσεις στην Ανατολική Μεσόγειο. Η παρούσα μελέτη παρέχει νέα στοιχεία για την εξέλιξη των οπτικών ιδιοτήτων των αερολυμάτων και συμβάλλει στην κατανόηση των κλιματικών επιπτώσεων των ατμοσφαιρικών σωματιδίων.