Epitaxial growth and properties of 2D ferromagnetic Cr1+δTe2 for spintronic applications

Abstract

This thesis presents an experimental investigation of the van der Waals ferromagnet Cr1+δTe2, a very promising material for future spintronic technologies. The motivation lies in the need to identify and develop 2D magnetic systems with controllable properties, suitable for low-power electronic and spintronic applications. This work had two main goals: to achieve the controllable growth of high-quality Cr1+δTe2 thin films with robust perpendicular magnetic anisotropy (PMA) and elevated Curie temperatures (TC), and to explore the integration of low TC Cr1+δTe2 with PMA, into heterostructures with the topological insulator Bi2Te3. Thin films were synthesized using molecular beam epitaxy (MBE) under controlled variations of temperature and substrate to study their effect on structural and magnetic properties. A wide range of structural characterization techniques was employed to determine lattice parameters, stoichiometry, and crystal quality, while magnetic and magneto-transport measurements gave a better understanding of magnetic ordering and anisotropy of the material. Together, these methods offered a comprehensive view of the growth mechanisms, intrinsic properties, and functional potential of Cr1+δTe2. A key result of this work is the achievement and controllable synthesis of a new Cr-rich phase of Cr1+δTe2 on InAs substrates at elevated growth temperatures. This phase, approaching the stoichiometry of Cr7Te8, combines strong PMA with a relatively high TC reaching 260 K, in contrast to previously studied Cr-rich compositions that typically exhibit in-plane anisotropy. The films show a distinct Moiré pattern and a measurable contraction of the c-axis, which we attribute to indium diffusion from the substrate. Indium acts as a surfactant, inducing strain that stabilizes the phase and modifies exchange interactions in favor of out-of-plane ferromagnetism. Notably, this study demonstrates that it is possible to systematically and reproducibly grow Cr1+δTe2 films with fixed intercalation and desired stoichiometry, thereby achieving controlled tailoring of their magnetic properties. In addition, the integration of Cr1+δTe2 into Bi2Te3 heterostructures was investigated. Low-temperature MBE growth yielded high-quality heterostructures with sharp interfaces, preserving both the ferromagnetic properties of Cr1+δTe2 and the topological surface states of Bi2Te3. Magneto-transport and spin-torque experiments revealed rich interfacial phenomena, including anomalous Hall effect sign reversals, topological Hall effect-like signals, anisotropic magnetoresistance, and a dominant field-like spin-orbit torque arising from charge-to-spin conversion at the interface. These results demonstrate that integrating the 2D ferromagnet with the topological insulator enables efficient, current-driven control of magnetization, highlighting the potential of these heterostructures for spintronic applications. In conclusion, this thesis demonstrates that controllable growth of Cr1+δTe2 with fixed intercalation and desirable magnetic anisotropy can be achieved through substrate engineering and growth optimization, with the InAs platform offering a particularly effective route. Furthermore, the successful integration of Cr1+δTe2 with Bi2Te3 establishes a heterostructure that combines strong PMA, interfacial spin-orbit effects, and topological properties. Taken together, these advances provide new routes for the development of 2D ferromagnets and their application in next-generation spintronic devices.

Η παρούσα διατριβή παρουσιάζει μια εκτενή πειραματική μελέτη του vdW σιδηρομαγνήτη Cr1+δTe2, ενός ιδιαίτερα υποσχόμενου υλικού για μελλοντικές τεχνολογίες σπιντρονικής. Το κίνητρο της παρούσας εργασίας εδράζεται στην ανάγκη εντοπισμού και ανάπτυξης δισδιάστατων μαγνητικών συστημάτων με ελεγχόμενες ιδιότητες, κατάλληλων για ηλεκτρονικές και σπιντρονικές εφαρμογές χαμηλής κατανάλωσης ισχύος. Η εργασία επικεντρώνεται σε δύο κύριους στόχους: αφενός την επίτευξη ελεγχόμενης ανάπτυξης λεπτών υμενίων Cr1+δTe2 υψηλής ποιότητας με ισχυρή κάθετη μαγνητική ανισοτροπία (PMA) και αυξημένες θερμοκρασίες Curie (TC), και αφετέρου στη διερεύνηση της ενσωμάτωσης Cr1+δTe2 χαμηλού TC αλλά με PMA σε ετεροδομές με τον τοπολογικό μονωτή Bi2Te3. Τα λεπτά υμένια συντέθηκαν με τη μέθοδο MBE, υπό ελεγχόμενες μεταβολές της θερμοκρασίας ανάπτυξης και του υποστρώματος, με σκοπό τη μελέτη της επίδρασής τους στις δομικές και μαγνητικές ιδιότητες. Χρησιμοποιήθηκε ένα ευρύ φάσμα τεχνικών δομικού χαρακτηρισμού για τον προσδιορισμό των δομικών παραμέτρων, της στοιχειομετρίας και της κρυσταλλικής ποιότητας, ενώ μαγνητικές και μαγνητο-μεταφορικές (magneto-trasport) μετρήσεις παρείχαν βαθύτερη κατανόηση της μαγνητικής τάξης και της ανισοτροπίας του υλικού. Ο συνδυασμός αυτών των μεθόδων επέτρεψε μια ολοκληρωμένη εικόνα των μηχανισμών ανάπτυξης, των εγγενών ιδιοτήτων και του λειτουργικού δυναμικού του Cr1+δTe2. Κύριο αποτέλεσμα της διατριβής αποτελεί η επίτευξη της ελεγχόμενης σύνθεσης μιας νέας φάσης πλούσιας σε Cr του Cr1+δTe2 σε υποστρώματα InAs, σε αυξημένες θερμοκρασίες ανάπτυξης. Η φάση αυτή, με στοιχειομετρία που προσεγγίζει το Cr7Te8, συνδυάζει ισχυρή PMA με σχετικά υψηλό TC που φθάνει τους 260 K, σε αντίθεση με προηγουμένως μελετημένες πλούσιες σε Cr συνθέσεις που εμφανίζουν συνήθως ανισοτροπία παράλληλη με την επιφάνεια του φιλμ. Τα υμένια παρουσιάζουν χαρακτηριστικό μοτίβο Moiré και μετρήσιμη συστολή του άξονα c, η οποία αποδίδεται στη διάχυση ινδίου από το υπόστρωμα. Το ίνδιο δρα ως επιφανειοδραστικό στοιχείο, προκαλώντας σταθεροποίηση της νέας φάσης και επηρεάζει τις αλληλεπιδράσεις ανταλλαγής (exchange interaction) ενισχύοντας την κάθετη στο επίπεδο σιδηρομαγνητική τάξη. Σημαντικό εύρημα της παρούσας μελέτης είναι ότι καθίσταται δυνατή η συστηματική και ελεγχόμενη ανάπτυξη υμενίων Cr1+δTe2 με καθορισμένη και επιθυμητή στοιχειομετρία, επιτρέποντας τον ελεγχόμενο σχεδιασμό των μαγνητικών τους ιδιοτήτων. Επιπλέον, διερευνήθηκε η ενσωμάτωση του Cr1+δTe2 σε ετεροδομές με Bi2Te3. Η ανάπτυξη με MBE σε χαμηλές θερμοκρασίες οδήγησε στη δημιουργία ετεροδομών υψηλής ποιότητας με καλές διεπιφάνειες, διατηρώντας τόσο τις σιδηρομαγνητικές ιδιότητες του Cr1+δTe2 όσο και τις τοπολογικές επιφανειακές καταστάσεις του Bi2Te3. Μετρήσεις μαγνητομεταφοράς και πειράματα spin-torque αποκάλυψαν πλούσια διεπιφανειακά φαινόμενα, όπως αντιστροφές του πρόσημου του ανώμαλου φαινομένου Hall, σήματα τοπολογικού Hall, ανισοτροπική μαγνητοαντίσταση και ισχυρή field-like ροπή spin–orbit, προερχόμενη από μετατροπή φορτίου σε σπιν στη διεπιφάνεια. Τα αποτελέσματα αυτά καταδεικνύουν ότι η ενσωμάτωση του δισδιάστατου σιδηρομαγνήτη με τον τοπολογικό μονωτή επιτρέπει αποδοτικό, ελεγχόμενο χειρισμό της μαγνήτισης με τη χρήση παλμών ρεύματος, αναδεικνύοντας τη δυνατότητα των συγκεκριμένων ετεροδομών για εφαρμογές σπιντρονικής. Συνοψίζοντας, η παρούσα διατριβή αποδεικνύει ότι η ελεγχόμενη ανάπτυξη του Cr1+δTe2 με καθορισμένη στοιχειομετρία και επιθυμητή μαγνητική ανισοτροπία μπορεί να επιτευχθεί μέσω επιλογής υποστρώματος και βελτιστοποίησης των συνθηκών ανάπτυξης, με το υπόστρωμα InAs να προσφέρει μια ιδιαίτερα αποτελεσματική προσέγγιση. Παράλληλα, η επιτυχής ενσωμάτωση του Cr1+δTe2 με το Bi2Te3 καθιερώνει μια ετεροδομή που συνδυάζει ισχυρή PMA, έντονα διεπιφανειακά spin–orbit φαινόμενα και τοπολογικές ιδιότητες. Συνολικά, τα αποτελέσματα αυτά ανοίγουν νέες κατευθύνσεις για την ελεγχόμενη επιταξιακή ανάπτυξη δισδιάστατων σιδηρομαγνητών και την αξιοποίησή τους σε σπιντρονικές διατάξεις επόμενης γενιάς.