Electron correlations in layered metal chalcogenides: structure and physical properties

Abstract

The thesis is focused in the development of novel two dimensional layered inorganic materials, motivated by tuning their chemistry by optimal combinations of transition metals, chalcogens and electron donating species. Their chemical manipulation by soft chemistry routes imposes subtle structural and electronic changes, requiring studies of their physical properties by high-throughput and high-resolution experimental tools. In these challenges, in-house experiments are complemented by high brilliance, element-selective EXAFS and XANES studies accessed at large scale synchrotron facilities that enable the understanding of doping-induced atomic and electronic fluctuations. The quest for such local structure modifications uncovers how electron – lattice correlations impact the magnetic and superconducting properties of these materials. Insights in their interplay, aims to provide an avenue to parametrize the conditions for high-Tc superconductivity, with the purpose to engineer materials for energy efficient applications (e.g. power transmission grids, quantum electronics, MRI etc.).

Η διδακτορική διατριβή επικεντρώνεται στην ανάπτυξη καινοτόμων δισδιάστατων ανόργανων υλικών, με την επιλογή κατάλληλων συνδυασμών μεταβατικών μετάλλων - χαλκογονιδίων με δότες ηλεκτρονίων. Σχεδιάζουμε τη χημική τους τροποποίηση υπό διαλυτοθερμικές συνθήκες χαμηλών θερμοκρασιών, ώστε να επιβληθούν μικρές αλλά σημαντικές δομικές και ηλεκτρονιακές αλλαγές. Αυτές απαιτούν τον χαρακτηρισμό των φυσικών ιδιοτήτων των υλικών με τη χρήση διαγνωστικών πειραματικών τεχνικών υψηλής διακριτικής ικανότητας. Για την επίτευξη των στόχων αυτών χρησιμοποιούμε εργαστηριακό εξοπλισμό που έχουμε αναπτύξει, και βελτιστοποιήσει, και είναι άμεσα διαθέσιμες στο χώρο μας. Συμπληρωματικές, αλλά κρίσιμες πληροφορίες αντλούνται με την πρόσβαση μας σε μεγάλες ερευνητικές εγκαταστάσεις της Ευρώπης, και ειδικά με την εφαρμογή μεθόδων που βασίζονται σε υψηλής λαμπρότητας ακτινοβολίας σύγχροτρου. Συγκεκριμένα, χρησιμοποιούμε την μοναδικής διακριτικής ικανότητας φασματοσκοπία απορρόφησης ακτίνων-Χ (EXAFS και XANES), η οποία επιτρέπει την κατανόηση των ατομικών και ηλεκτρονιακών διακυμάνσεων που συμβαίνουν λόγω της νόθευσης (doping) των υλικών. Η αναζήτηση και ο εντοπισμός τέτοιων τοπικής κλίμακας δομικών αλλαγών αποκαλύπτει πως οι συσχετίσεις ηλεκτρονίων-πλέγματος επηρεάζουν τις μαγνητικές και υπεραγώγιμες ιδιότητες αυτών των συστημάτων. Η κατανόησή τους, στοχεύει στην παραμετροποίηση των συνθηκών για την εδραίωση υπεραγώγιμης συμπεριφοράς με υψηλή κρίσιμη θερμοκρασία μετάβασης (Tc), που θα επιτρέψει την κατασκευή συστημάτων για ενεργειακά αποδοτικές εφαρμογές (π.χ. καλώδια μεταφοράς ρεύματος, κβαντικά ηλεκτρονικά, MRI κ.α.).