Polarization-resolved second and third harmonic generation in 2D materials

Abstract

In this PhD thesis, second and third harmonic generation (SHG, THG) produced by 2D materials, when they interact with laser field, are explored. By employing laser-scanning using galvanometric mirrors, spatially resolved SHG or THG intensities, forming images, are recorded, while rotating the linear polarization of the excitation laser field, performing polarization-resolved SHG or THG (P-SHG, P-THG) microscopy imaging. The experimental data are then fitted with equations based on suitable nonlinear optics models. The demonstrated methods are all-optical, large-area, minimally-invasive and rapid. In the first work (Chapter 2), P-SHG imaging in an atomically thin WS2 crystal is performed, which belongs to the transition metal dichalcogenides (TMDs). Information on the crystallographic direction distribution is revealed, and the superiority of a P-SHG analysis over intensity-only SHG measurements is experimentally demonstrated. In the second work (Chapter 3), a nonlinear optical imaging technique is presented, based on SHG microscopy and a SHG interference model, to map in a WS2/MoS2 2D TMD heterostructure the twist angle, i.e., the relative orientation between the constituent monolayers. In the third work (Chapter 4), the P-SHG properties of ultrathin tin(II) sulfide (SnS) crystals are investigated. SnS exhibits in-plane anisotropic response, offering an additional degree of freedom in manipulating its properties. The armchair/zigzag crystallographic directions of several 2D SnS crystals belonging in the same field of view are calculated, as well as the relative magnitudes of the tensor components of the second-order nonlinear optical susceptibility. In the fourth work (Chapter 5), it is shown that the THG signal produced by ultrathin SnS is in-plane anisotropic, with respect to the incident linear polarization of the laser field. The relative magnitudes of the tensor components of the third-order nonlinear optical susceptibility are determined.

Στην παρούσα διδακτορική διατριβή, μελετάται η γέννηση δεύτερης και τρίτης αρμονικής (second and third harmonic generation - SHG, THG) που παράγεται από δισδιάστατα (2D) υλικά, όταν αλληλεπιδρούν με το πεδίο λέιζερ. Χρησιμοποιώντας σάρωση λέιζερ, καταγράφονται χωρικά διακριτές εντάσεις SHG ή THG, καθώς περιστρέφεται η γραμμική πόλωση τού πεδίου τού λέιζερ, εκτελώντας απεικόνιση μικροσκοπίας SHG ή THG με εξάρτηση από την πόλωση (polarization-resolved SHG or THG - P-SHG, P-THG). Έπειτα, τα πειραματικά δεδομένα περιγράφονται με εξισώσεις βασισμένες σε κατάλληλα μοντέλα μη γραμμικής οπτικής. Οι μέθοδοι που παρουσιάζονται είναι εξολοκλήρου οπτικές, καλύπτουν μεγάλη περιοχή, είναι ελάχιστα επεμβατικές και γρήγορες. Στην πρώτη εργασία (Κεφάλαιο 2), γίνεται P-SHG απεικόνιση σε ένα ατομικά λεπτό κρύσταλλο δισουλφιδίου τού βολφραμίου (WS2), ο οποίος ανήκει στα διχαλκογενή μέταλλα μετάπτωσης, και εξάγεται πληροφορία για την κατανομή τής κρυσταλλικής διεύθυνσης. Στη δεύτερη εργασία (Κεφάλαιο 3), παρουσιάζεται μία τεχνική μη γραμμικής οπτικής απεικόνισης, βασισμένη σε μικροσκοπία SHG και ένα μοντέλο συμβολής SHG, προκειμένου να χαρτογραφηθεί σε μία 2D ετεροδομή WS2/δισουλφιδίου του μολυβδαινίου (MoS2) η σχετική γωνία (twist angle). Στην τρίτη εργασία (Κεφάλαιο 4), μελετώνται οι P-SHG ιδιότητες πολύ λεπτών κρυστάλλων θειούχου κασσίτερου (tin(II) sulfide - SnS). Το SnS χαρακτηρίζεται από “εντός-του-επιπέδου” (in-plane) ανισοτροπική απόκριση, προσφέροντας έναν επιπλέον βαθμό ελευθερίας στην αξιοποίηση των ιδιοτήτων του. Υπολογίζονται οι κρυσταλλογραφικές διευθύνσεις, καθώς και τα σχετικά μεγέθη των στοιχείων τού τένσορα τής δεύτερης-τάξης μη γραμμικής οπτικής επιδεκτικότητας. Στην τέταρτη εργασία (Κεφάλαιο 5), δείχνεται ότι το σήμα THG που παράγεται από πολύ λεπτό SnS είναι in-plane ανισοτροπικό, σε σχέση με την προσπίπτουσα γραμμική πόλωση τού πεδίου τού λέιζερ. Υπολογίζονται τα σχετικά μεγέθη των στοιχείων τού τένσορα τής τρίτης-τάξης μη γραμμικής οπτικής επιδεκτικότητας.