Ground-based measurements of atmospheric trace gases using differential optical absorption spectroscopy and comparisons with satellite observations

Abstract

The main subject of this thesis is the retrieval of the vertical column densities of atmospheric trace gases with the primary focus on nitrogen dioxide (NO2) using the Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) technique and comparisons with satellite products. The thesis is composed of two main parts. The first part consists of the technical description and characterization report of the three Multi-Axis DOAS systems developed at the Laboratory of Atmospheric Physics (LAP) in Thessaloniki, Greece, as well as an assessment on the system’s performance in field measurements during the second Cabauw Intercomparison campaign for Nitrogen Dioxide measuring Instruments (CINDI-2) that took place at the Cabauw Experimental Site for Atmospheric Research (CESAR), Cabauw, The Netherlands in September 2016. In the second part, DOAS retrievals of tropospheric and stratospheric NO2 are presented and compared with satellite observations. More specifically, the effect of spatial variability of NO2 close to the surface on the comparisons of ground-based retrievals with satellite observations is examined. Within this scope, the three DOAS instruments were deployed at different locations in the greater area of Thessaloniki characterized by different pollution patterns and adjustment factors (AFs) were calculated by means of an air quality modeling tool and applied to satellite data in order to minimise the effect of smoothing of NO2 gradients and improve their comparison with the ground-based retrievals. Moreover, the tropospheric NO2 vertical column derived from measurements in the higly polluted area of Guangzhou, China, are presented and compared with satellite retrievals. The effect of the coincidence criteria to the comparisons between ground-based and space-borne tropospheric NO2 observations was also investigated. Finally, information on the stratospheric NO2 concentrations were obtained for the first time over Thessaloniki. The retrievals were derived from the DOAS analysis of zenith radiance measurements performed during twilight for a period of 7 years (April 2011 – April 2018).

Κύριο αντικείμενο αυτής της διατριβής είναι ο υπολογισμός της κατακόρυφης στήλης ατμοσφαιρικών αερίων με εστίαση στο διοξείδιο του αζώτου (ΝΟ2) χρησιμοποιώντας την τεχνική της φασματοσκοπίας διαφορικής οπτικής απορρόφησης (DOAS) και συγκρίσεις με δορυφορικά δεδομένα. Η διατριβή αποτελείται από δύο κύρια μέρη. Το πρώτο μέρος περιλαμβάνει την τεχνική περιγραφή και τον χαρακτηρισμό των τριών συστημάτων Multi-Axis DOAS που αναπτύχθηκαν στο Εργαστήριο Φυσικής της Ατμόσφαιρας (ΕΦΑ) στη Θεσσαλονίκη, καθώς και μια αξιολόγηση της λειτουργίας και της ποιότητας των μετρήσεων του συστήματος στο πλαίσιο της εκστρατείας CINDI-2 που πραγματοποιήθηκε στο Cabauw της Ολλανδίας τον Σεπτέμβριο του 2016. Στο δεύτερο μέρος, παρουσιάζονται μετρήσεις της τροποσφαιρικής και στρατοσφαιρικής στήλης NO2, καθώς και συγκρίσεις τους δορυφορικές παρατηρήσεις. Πιο συγκεκριμένα, εξετάζεται η επίδραση της χωρικής μεταβλητότητας του ΝΟ2 κοντά στην επιφάνεια στις συγκρίσεις επίγειων και δορυφορικών μετρήσεων. Στο πλαίσιο αυτό, τα τρία όργανα MAX-DOAS του ΕΦΑ εγκαταστάθηκαν σε διαφορετικές τοποθεσίες στην ευρύτερη περιοχή της Θεσσαλονίκης που χαρακτηρίζονται από διαφορετικά επίπεδα ρύπανσης και υπολογίστηκαν συντελεστές διόρθωσης με τη βοήθεια ενός μοντέλου ποιότητας αέρα, οι οποίοι εφαρμόστηκαν σε δορυφορικά δεδομένα προκειμένου να προσαρμοστούν στη χωρική ανάλυση των επίγειων μετρήσεων. Επιπλέον, παρουσιάζονται τα αποτελέσματα των μετρήσεων της τροποσφαιρικής στήλης του ΝΟ2 στη ρυπασμένη περιοχή της Guangzhou της Κίνας και συγκρίνονται με αντίστοιχες δορυφορικές μετρήσεις. Διερευνήθηκε επίσης η επίδραση των κριτηρίων αντιστοίχισης των επίγειων και των δορυφορικών τροσφαιρικών στηλών του NO2. Τέλος, υπολογίστηκαν οι συγκεντρώσεις του στρατοσφαιρικού NO2 για πρώτη φορά στη Θεσσαλονίκη από την ανάλυση DOAS των φασματικών μετρήσεων ακτινοβολίας που πραγματοποιήθηκαν στο ζενίθ κατά το λυκόφως για μια περίοδο 7 ετών (Απρίλιος 2011 - Απρίλιος 2018).