Nitride polariton lasers

Abstract

The major aim of this doctoral thesis involved the novel development of all-dielectric GaN-based planar microcavity structures for the reduction of polariton lasing threshold at room temperature operation when the device is optically excited, while setting also the fundamentals of subsequent electrically injected polariton lasing structures. The microcavity configuration offers the potential to study the strong interaction of confined light and matter with the same energy and momentum, and hence, allows us to explore the capabilities of a non-trivial physical system and utilize it in future optoelectronic devices and applications. Here, the matter component of polaritons regards electron-hole pairs, known in literature as excitons, which are observed in either inorganic (as in this work) or organic semiconducting materials. If the light-matter interaction is strong enough, which is usually possible when suppressing the overall losses in the system, the distinction of the original states is lost and new quasi-states are formed, thus, sharing properties of both the excitons and the photons. In such case, the system is operating in the so-called "strong coupling regime" and the produced particles are called "polaritons". The spontaneous collective coherence of those particles allows for their condensation at the ground state, referred to as inversionless polariton lasing, while enable other intriguing physical phenomena such as parametric scattering, superfluidity etc. due to their extraordinary composite characteristics of being half-photons/half-excitons along with their quasi-bosonic nature. Nevertheless, the observation of these phenomena remains a challenging task when going to elevated temperatures, while the final goal to reach ambient conditions has troubled many research groups for many years. Apparently, the main reason is the fast decay of the exciton entities due to the finite binding energy in most inorganic semiconductors, which restricts them to "live" only at cryogenic temperatures. Quantum mechanics has shown that confinement of carriers inside quantum wells can enhance the binding energy of an electron-hole pair, as well as the oscillator strength of the optical transition. Previous works on wide bandgap materials, such as GaN, have demonstrated the ability to surpass, at least in part, the previous limitations, since the exciton states possess binding energies which are comparable to kBT at room temperature in the bulk, while they can be much higher when the material is in the form of thin quantum wells. As concerns photon confinement, the necessary configuration involves highly reflective mirrors which in most of cases are made by distributed Bragg reflectors (DBRs) in a planar configuration. These mirrors are basically a stack of alternating high and low refractive index materials that are placed on both sides of the active material. An important case, of interest in this work, is when dielectric mirrors are used as top and bottom DBRs, due to the increased photon confinement they offer with a reduced number of alternating pairs. Hence, a main goal of this work is to improve further the previous all-dielectric planar microcavity devices, by fabricating GaN-based sub-wavelength films with low roughness, using the photo-electrochemical etching (PEC) technique based on the selective removal of an InGaN layer. The optical design and simulation of the all-dielectric III/V microcavity structures was made with the use of a computer software, in order to achieve the desired resonance between the cavity mode and the exciton state within the active region. The epitaxial growth was made by plasma-assisted molecular beam epitaxy on c-GaN/Sapphire for the polar-oriented structures and on m-plane GaN substrates for the non-polar ones at INAC, CEA. All the samples were studied by a range of techniques to assess their quality and characteristics. Specifically, in Chapter 1 is given the theoretical background of III-nitride materials and principles of polariton physics. In Chapter 2, the study focuses on producing ultra-smooth subwavelength-thin GaN membranes by photo-electrochemically etching an InGaN sacrificial layer, enabling therefore to extract the absorption coefficient of bare membranes, based on μ-transmittance measurements and taking into account the standing wave effects. Chapter 3 describes the utilized methodology to fabricate all-dielectric DBR microcavities made by the oxides SiO2 and Ta2O5, which illustrate a high refractive-index contrast, and polar GaN/AlGaN membranes allowing for the observation of well-resolved polariton branches in the reciprocal lattice (k -space) with the characteristic anti-crossing behavior, as well as, remarkable polariton lasing at room temperature with the use of only 4 alternating pairs in the top DBR. In Chapter 4, the same approach was applied to the m-plane orientation in order to produce all-dielectric microcavities with high-quality non-polar GaN/AlGaN membranes for the first time. The investigated state-of-the-art microcavity structure exhibited intriguing polariton characteristics attributed to the in-plane anisotropy while set a new record for the ultra-low polariton lasing threshold due to the elimination of the internal build-in fields. Finally, to overcome limitations in the DBR evaporation based on the large thermal strain acting on thin films when cooled from deposition to room temperature, Chapter 5 introduces a new concept in the development of microcavities with the use of oxide-based transferrable DBR membranes (t-DBR) as top mirrors, whose successful operation was confirmed in λ/2 (only oxide) and 3λ/2 (polariton) cavities.

Ο κύριος σκοπός της διδακτορικής διατριβής πραγματεύεται την καινοτόμα ανάπτυξη μικροκοιλοτήτων βασισμένες σε Νιτρίδια του Γαλλίου ως ενεργό υλικό καθώς και τη χρήση διηλεκτρικών καθρεφτών εκατέρωθεν των δυο πλευρών τους για τη μείωση της πυκνότητας ενέργειας κατωφλίου σε λειτουργία σύμφωνης και μονοχρωματικής εκπομπής φωτός υπό οπτική άντληση σε θερμοκρασία δωματίου για τη θέσπιση τεχνολογικών θεμελίων και τη μεταγενέστερη κατασκευή ηλεκτρικά αντλούμενων δομών. Η διάταξη μιας μικροκοιλότητας μας προσφέρει τη δυνατότητα να γίνει μελέτη της ισχυρής αλλελεπίδρασης μεταξύ του φωτός και της ύλης με την ίδια ενέργεια και ορμή, και έτσι, μας επιτρέπει να εξερευνήσουμε τις δυνατότητες ενός μη τετριμένου φυσικού συστήματος καθώς και την αξιοποίηση του σε μελοντικές οπτοηλεκτρονικές συσκευές και εφαρμογές. Στην παρούσα εργασία, ως δομικά συστατικά της ύλης χρησιμοποιούνται τα ζεύγοι ηλεκτρονίου-οπής, γνωστά στη βιβλιογραφία ως εξιτόνια, όπου παρατηρούνται σε μη-οργανικά (όπως η παρούσα μελέτη) καθώς και σε οργανικά ημιαγωγικά υλικά. Εαν η αλληλεπίδραση φωτός-ύλης είναι αρκετά ισχυρή, όπου είναι εφικτό όταν οι συνολικές απώλειες του συστήματος είναι μειωμένες, η διάκριση των αρχικών καταστάσεων χάνεται και δημιουργούνται νέες οιονεί-καταστάσεις με τις ιδιότητες των εξιτονίων και των φωτονίων. Σε αυτή τη περίπτωση, το σύστημα λειτουργεί υπό το λεγόμενο “καθεστώς ισχυρής σύζευξης” και τα παραγόμενα σωματίδια ονομάζονται “πολαριτόνια”. Η αυθόρμητη συλλογική συμφωνία αυτών των σωματιδίων επιτρέπει τη συμπύκνωση τους στην θεμελιώδη κατάσταση, όπου αναφέρεται στη βιβλιογραφία ως πολαριτονικό λέϊζερ χωρίς να γίνεται αναστροφή των πληθυσμών, ενώ επιτρέπει τη παρατήρηση και άλλων φυσικών φαινομένων όπως η παραμετρική σκέδαση, η υπερρευστότητα κτλ. εξαιτίας των μη συνηθισμένων χαρακτηριστικών τους να είναι μισό-φως/μισό-εξιτόνιο σε συσχέτιση με την οιονεί-μποσονική τους φύση. Παρόλα αυτά, η παρατήρηση των φαινομένων αυτών παραμένει ένα απαιτητικό έργο όταν ανεβαίνει η θερμοκρασία, ενώ ο τελικός στόχος να είναι εφικτή η λειτουργία τους σε συνθήκες περιβάλλοντος έχει δυσκολέψει πολλά ερευνητικά εργαστήρια για πολλά χρόνια. Προοφανώς, ο κύριος λόγος είναι η γρήγορη αποδιέγερση των εξιτονικών οντοτήτων εξαιτίας της πεπερασμένης δεσμικής ενέργειας τους σε ανόργανους ημιαγωγούς, η οποία δεν τους επιτρέπει να “ζήσουν” παρά μόνο σε κρυογενικές συνθήκες. Η κβαντική μηχανική έχει δείξει ότι ο περιορισμός των φορέων μέσα σε κβαντικά πηηγάδια ενισχύει τη δεσμική ενέργεια ενός ζέυγους ηλεκτρονίου-οπής, όπως και τη δύναμη ταλάντωσης της οπτικής μετάβασης. Προηγούμενες εργασίες σε υλικά μεγάλου ενεργειακού χάσματος, όπως το Νιτρίδιο Γαλλίου, έχουν δείξει την ικανότητα να υπερνικήσουν, το λιγότερο εν μέρη, τους προηγούμενους περιορισμούς, εφόσον οι εξιτονικές καταστάσεις κατέχουν δεσμικές ενέργειες οι οποίες είναι συγκρίσιμες του kΒT σε θερμοκρασία δωματίου, ενώ μπορεί να είναι πολύ μεγαλύτερες όταν το υλικό χρησιμοποιείται σε λεπτά κβαντικά πηγάδια. ‘Οσον αφορά το φωτονικό περιορισμό, η κατασκευή περιλαμβάνει υψηλής ποιότητας ανακλαστικούς καθρέπτες οι οποίοι τις περισσότερες φορές είναι κατασκευασμένοι από κατανεμημένους ανακλαστήρες Μπράγκ σε επίπεδη διάταξη. Αυτοί οι καθρέπτες είναι βασικά μια στοίβα από εναλλασόμενα υλικά με μεγάλο και μικρό δείκτη διάθλασης που τοποθετούνται και από τις δύο μεριές του ενεργού υλικού. Μια σημαντική περίπτωση, ενδιαφέροντος στην επικείμενη εργασία, είναι όταν διηλεκτρικοί καθρέπτες χρησιμοποιηθούν σαν πάνω και κάτω κάτοπτρα, εξαιτίας του αυξημένου φωτονικού περιορισμού που προσφέρουν με με πολύ μικρότερο αριθμό εναλλασόμενων ζευγών. Οπότε ο κύριος στόχος είναι να βελτιωθούν προηγούμενες επίπεδες συσκευές μικροκοιλοτήτων, με το να κατασκευαστούν υπέρλεπτα φιλμ Νιτριδίου του Γαλλίου με μικρή επιφανειακή τραχύτητα, χρησιμοποιώντας την τεχνική της φωτο-ηλεκτροχημικής εγχάραξης όπου γίνεται επιλεκτική αφαίρεση ενός στρώματος Νιτριδίου Ινδίου Γαλλίου. Ο οπτικός σχεδιασμός και η προσομοίωση των διηλεκτρικών μικροκοιλοτήτων έγινε με τη χρήση λογισμικού σε υπολογιστή ώστε να επιτευχθεί ο επιθυμητός συντονισμός ανάμεσα στο οπτικό τρόπο ταλάντωσης και στην εξιτονική κατάσταση μέσα στην ενεργό περιοχή. Η ανάπτυξη έγινε με τη τεχνική μοριακής επίταξης υποβοηθούμενη με πλάσμα σε πολικά υποστρώματα Νιτριδίου Γαλλίου πάνω σε Σάπφειρο για τις πολικές δομές και πάνω σε μη-πολικά υποστρώματα Νιτριδίου Γαλλίου για τις μη-πολικές δομές από συνεργαζόμενο φορέα στη Γαλλία. ‘Ολα τα δείγματα μελετήθηκαν από ένα εύρος τεχνικών για να εκτιμηθεί η ποιότητα και τα χαρακτηριστικά τους. Συγκεκριμένα, στο κεφάλαιο 1, δίνεται το θεωρητικό υπόβαθρο των III-νιτριδίων υλικών και της πολαριτονικής φυσικής. Στο κεφάλαιο 2, η μελέτη εστιάζεται στο να κατασκευαστούν υπερ-λείες υπό του μήκους κύματος μεμβράνες Νιτριδίου του Γαλλίου με το να γίνει φωτο-ηλεκτροχημική εγχάραξη ενός στώματος Νιτριδίου Ινδίου Γαλλίου, διευκολύνοντας τη μελέτη του συντελεστής απορρόφησης των μεμβρανών με βάση μετρήσεων μικρο-διαπερατότητας και λαμβάνοντας υπ’όψη τα φαινόμενα στάσιμου κύματος. Το κεφάλιο 3 περιγράφει τη χρησιμοποιηθήσα μεθοδολογία για να κατασκευαστούν εξ-ολοκλήρου διηλεκτρικές μικροκοιλότητες κατασκευασμένες από τα οξείδια Πυριτίου και Ταντάλου, όπου παρουσιάζουν μια μεγάλη αντίθεση στο δείκτη διάθλασης, και πολικές μεμβράνες αποτελούμενες από νιτρίδια Γαλλίου και Αλουμινίου Γαλλίου, όπου επιτρέπουν την παρατήρηση καλά καθορισμένων πολαριτονικών καταστάσεων στον ανάστροφο χώρο με τη χαρακτηριστική αντι-τεμνόμενη συμπεριφορά, καθώς και,την αξιοσημείωτη σύμφωνη εκμπομπή φωτονίων από πολαριτόνια (πολαριτονικό λέϊζερ) σε θερμοκρασία δωματίου με τη χρήση μόνο τεσσάρων εναλλασσόμενων ζευγών στον πάνω καθρέπτη. Στο κεφάλαιο 4, η ίδια προσέγγιση εφαρμόστηκε και στην μη-πολική διεύθυνση για τη κατασκευή διηλεκτρικών μικροκοιλοτήτων από υψηλής ποιότητας μη-πολικές μεμβράνες νιτριδίων Γαλλίου και Αλουμινίου Γαλλίου για πρώτη φορά. Ο υπό διερέυνηση τελευταίας τεχνολογίας σχηματισμός μικροκοιλότητας επέδειξε ενδιαφέροντα πολαριτονικά χαρακτηριστικά εξαιτίας της επίπεδης ανισοτροπίας του υλικού, ενώ θέτει νέο ρεκόρ κατωφλίου ενός πολαριτονικού λέϊζερ εξαιτίας της εξάλειψης των εσωτερικών πεδίων. Τελικά, για να ξεπεραστούν περιορισμοί στην εναπόθεση των διηλεκτρικών καθρεφτών εξαιτίας της μεγάλης θερμικής τάσης που δρα σε λεπτά φίλμ όταν αυτά κρυώσουν από τη θερμοκρασία της εναπόθεσης, το κεφάλαιο 5 εισάγει μια νέα κατασκευή μικροκοιλοτήτων με τη χρήση μεταφερόμενων καθρεφτο-μεμβρανών από οξείδια για τη χρήση τους σαν πάνω καθρέπτες, των οποίων η λειτουργία επιτέυχθηκε σε λ/2 (μόνο οξείδια) και 3λ/2 (πολαριτονικές) κοιλότητες.