Πειραματική και θεωρητική διερεύνηση των δομικών και οπτικών ιδιοτήτων των κβαντικών τελειών αρσενικούχου ινδίου ανεπτυγμένων σε υπόστρωμα αρσενικούχου γαλλίου κατά τη (211) κρυσταλλογραφική διεύθυνση

Abstract

Semiconductor Quantum Dots (QDs), based on arsenide (As) heterostructures, are an ideal artificial system to study fundamental properties of matter and the ultimate component of novel promising devices. In case of nanostructures grown on high crystallographic index GaAs substrates, large internal piezoelectric field is expected to exhibit in the nanostructure area. This field is expected to dominate the optical and dynamic properties of nanonstructures. In this work, we present a research concerning the properties of InAs QDs, grown on (211)B GaAs substrate. The structural and morphological properties of (211) InAs dots have been studied in AFM measurements. InAs dots grown on (211)B GaAs substrates have truncated pyramidal shape. The influence of various growth parameters on the size and shape of grown nanostructures has been investigated. With increasing growth temperature the InAs nanostructures increase in size. Similar behaviour is observed with decreasing growth rate as well. AFM measurements also allow the definition of 2-D wetting layer (WL) layer thickness with great accuracy in the range of 1.0 – 1.3 monolayers (MLs) of InAs. The composition of QDs has been investigated in TEM measurements and the variation of In mole fraction throughout QD has been defined. The In mole fraction varies from 30% at the basis of dot to 90% on their top side. In addition to their structural characterization, the optical properties of (211)B InAs QD samples as well as of individual QDs have been studied in photoluminescence (PL) and microphotoluminescence (μ-PL) experiments respectively. The study of PL emission spectra reveal that only a small portion of InAs QDs with height of 2-3nm contribute to the emission spectrum. Study of the emission of individual QDs in μ-PL experiments reveals two prominent features of (211)B InAs QDs. Firstly, having studied the polarization of exciton (X) and biexciton (XX) emission lines in μ-PL experiments, we conclude that the large majority of dots exhibits negligible fine structure splitting (FSS). This fact is attributed to the presence of strong PZ field which increases the symmetry of confinement potential and makes these structures ideal candidates for use in entangled photon applications. Additionally, in contrary to their (100) grown counterparts, (211)Β InAs QDs exhibit large biexciton antibinding energy ( > 10meV). For the interpretation of the experimental results, a theoretical model has been developed that allows the calculation of Χ energies, taking into account many-body effects through the configuration interaction method. The results of these calculations reveal that the antibinding energy of biexcitons is a clear result of the existence of PZ field, predicting that the value of increases with the rise of QD height and of In mole fraction in the dot area and can reach 25meV for InAs/GaAs QDs with 4nm height. The great difference between X and XX emission energies renders these structures as the ideal system for the fabrication of individual photons emitters at high temperatures.

Οι ημιαγωγικές κβαντικές τελείες (QDs), οι οποίοι βασίζονται σε ετεροδομές αρσενιδίων (As), παρουσιάζονται ως το ιδανικό σύστημα για τη μελέτη των θεμελιωδών ιδιοτήτων της ύλης καθώς και για την υλοποίηση καινοτόμων συσκευών. Στην περίπτωση που η ανάπτυξη των τελειών αυτών γίνεται σε υψηλού δείκτη κρυσταλλογραφικές διευθύνσεις όπως η (211) κρυσταλλογραφική διεύθυνση, στο χώρο των κβαντικών τελειών εμφανίζεται ισχυρό πιεζοηλεκτρικό πεδίο, το οποίο αναμένεται να προσδίδει ιδιαίτερες ιδιότητες στις τελείες αυτές. Στην παρούσα εργασία παρουσιάζεται μια μελέτη στις δομικές και οπτικές ιδιότητες των QDs αρσενικούχου ινδίου (InAs), οι οποίες αναπτύσσονται με τη μέθοδο της επίταξης μοριακών δεσμών (MBE) σε υπόστρωμα (211)B αρσενικούχου γάλλιου (GaAs). Οι δομικές και μορφολογικές ιδιότητες των InAs QDs μελετώνται με τη βοήθεια μικροσκοπίου ατομικών δυνάμεων (AFM). Η μελέτη αυτή καταδεικνύει ότι οι αναπτυσσόμενες τελείες έχουν σχήμα κόλουρης πυραμίδας. Εξετάζεται η επίδραση παραμέτρων της επίταξης στο μέγεθος και το σχήμα των αναπτυσσόμενων νανοδομών. Παρατηρείται αύξηση του ύψους των κβαντικών τελειών με αύξηση της θερμοκρασίας. Παρόμοια αύξηση του μέσου μεγέθους των τελειών εμφανίζεται και με μείωση του ρυθμού εναπόθεσης του InAs. Οι μετρήσεις AFM επιτρέπουν τον προσδιορισμό του πάχους του διδιάστατου wetting layer (WL) με μεγάλη ακρίβεια στην περιοχή των 1.0 – 1.3 μονoστρωμάτων (MLs) InAs. Η σύσταση των τελειών εξετάζεται με τη βοήθεια μετρήσεων ΤΕΜ και προσδιορίζεται το ποσοστό του In στο χώρο των τελειών. Το ποσοστό αυτό μεταβάλλεται από 30% στη βάση των τελειών σε 90% στην πάνω πλευρά τους. Παράλληλα οι οπτικές ιδιότητες τόσο δειγμάτων QDs όσο και μεμονωμένων QDs μελετώνται σε πειράματα φωτοφωταύγειας (PL) και μικρο-φωτοφωταύγειας (μ-PL) αντίστοιχα. Η μελέτη των φασμάτων εκπομπής PL αναδεικνύει ότι μόνο ένα μικρό μέρος των InAs QDs, με ύψος 2-3nm, είναι οπτικά ενεργές. Η μελέτη της εκπομπής μεμονωμένων QDs σε πειράματα μ-PL αναδεικνύει δύο βασικά χαρακτηριστικά των (211)B InAs τελειών. Καταρχήν, μελετώντας την πόλωση των φασματικών γραμμών εξιτονίου (Χ) και διεξιτονίου (ΧΧ) σε πειράματα μ-PL, συμπεραίνουμε ότι η μεγάλη πλειοψηφία των (211)B InAs QDs παρουσιάζει αμελητέο διαχωρισμό λεπτής υφής (FSS). Το γεγονός αυτό αποδίδεται στην παρουσία του PZ πεδίου, το οποίο αυξάνει τη συμμετρία του περιοριστικού δυναμικού και καθιστά τις δομές αυτές ιδανικούς υποψήφιους για χρήση σε εφαρμογές συζευγμένων φωτονίων. Επιπρόσθετα οι (211)Β InAs QDs, σε αντίθεση με όσες αναπτύσσονται σε υπόστρωμα (100) GaAs, παρουσιάζουν μεγάλη αντιδέσμια ενέργεια διεξιτονίου ( > 10meV). Για την ερμηνεία των παραπάνω αποτελεσμάτων και τη θεωρητική μελέτη των (211)Β InAs QDs αναπτύχθηκε μοντέλο, το οποίο επιτρέπει τον υπολογισμό των ενεργειών X και XX, λαμβάνοντας υπόψη φαινόμενα πολλών σωματιδίων μέσω της αλληλεπίδρασης σχηματισμών. Τα αποτελέσματα των υπολογισμών αναδεικνύουν ότι η μεγάλη αντιδέσμια ενέργεια του διεξιτονίου είναι ένα ξεκάθαρο αποτέλεσμα της ύπαρξης του PZ πεδίου. Εξαιτίας του πιεζοηλεκτρικού πεδίου, η τιμή της αυξάνεται με αύξηση του ύψους των τελειών και του ποσοστού του In στο χώρο της τελείας και μπορεί να φτάσει τα 25meV για InAs/GaAs QDs με ύψος 4nm. Η μεγάλη διαφορά ανάμεσα στις ενέργειες εξιτονίου και διεξιτονίου καθιστά τις δομές αυτές ιδανικό υποψήφιο σύστημα για την κατασκευή εκπομπών μεμονωμένων φωτονίων σε υψηλές θερμοκρασίες.