Theoretical and experimental correlation between thermoluminescence - Optically stimulated luninescence: localized tunneling recombination model and its application in the interpretation of TL and OSL in dosimetric materials

Abstract

Present work is related to the theoretical and experimental correlation between Thermoluminescence (TL) and Optically Stimulated Luminescence (OSL). Specifically, is describing the localized tunneling recombination model and its application in the interpretation of TL and OSL in dosimetric materials. The dosimetric materials that were used are basically natural materials, such as feldspars and apatites, but also synthetic materials, used widely as TL dosimeters, such as MgB4O7:Dy,Na and LiB4O7:Cu,In. It is the first time that one single analytical equation is able to fit curves from different luminescence procedures. The most important is that the equation is applied to the entire glowcurve and is able to fit experimental data from either natural or synthetic materials. The 1st chapter is an introduction to the theory of luminescence, while the 2nd chapter is explaining the theory behind the tunneling effect and how it affects the luminescence signal. The 3rd chapter is an introduction to the natural materials that were used through this work. Finally, are also described their luminescence properties according to the literature. On the other hand, the 4th chapter is describing the instrumentation.The 5th chapter is related to the stimulation luminescence emission from tunneling recombination in random distributions of defects. Analytical solutions are presented for this single differential equation, and for three different experimental modes of stimulation: CW-OSL, LM-OSL and isothermal TL processes. The 6th chapter is about the prompt isothermal decay of TL for the case of Durango apatite which is a natural material that exhibits AF. The isothermal TL decay of the sample does not follow conventional TL kinetic theory, since it seems almost independent of temperature, instead of the strong temperature dependence expected from conventional delocalized models. The 7th chapter is describing the correlation of basic TL, OSL and IRSL properties of ten K-feldspar samples of various origins. The growth of the integrated TL-lost, OSL and IRSL signals as a function of bleaching time can be described by the analytical equation through the localized tunneling recombination model. Furthermore, there is a homogeneous behavior of the sanidine and orthoclase samples, whereas in the case of microclines the behavior of each sample is slightly differentiated.The 8th chapter is studying the correlation between isothermal TL and IRSL, once again, in samples of K-feldspars. The normalized curves of the samples coincide, independently on the stimulation temperature. This is considered a typical behavior for tunneling recombination processes at elevated temperatures. The 9th chapter concerns the anomalous fading in TL, OSL and TA-OSL signals of Durango apatite for various grain size fractions. All grain size fractions showed AF of the TL and OSL signals. It is important that the fading rate for TL and OSL does not depend on grain size. The 10th chapter is about synthetic dosimeters and specifically the prompt isothermal TL decay of MgB4O7:Dy,Na and LiB4O7:Cu, In. Finally, the last chapter is summarizing the most significant results from this work. There is also a reference to the published results.

Η παρούσα διατριβή αφορά τη θεωρητική και πειραματική συσχέτιση της θερμοφωταύγειας (TL) και της οπτικώς προτρεπομένης φωταύγειας (OSL). Συγκεκριμένα, περιγράφει το μοντέλο της εντοπισμένης επανασύνδεσης μέσω φαινομένου σήραγγας και την εφαρμογή του στην ερμηνεία TL και OSL δοσιμετρικών υλικών. Τα δοσιμετρικά υλικά που χρησιμοποιήθηκαν είναι κυρίως φυσικά/γεωλογικά υλικά, όπως άστριοι και απατίτες, καθώς επίσης και συνθετικά υλικά που χρησιμοποιούνται ευρέως ως δοσίμετρα φωταύγειας, όπως MgB4O7:Dy,Na και LiB4O7:Cu,In. Είναι η πρώτη φορά που μια αναλυτική εξίσωση δύναται να προσαρμοστεί σε καμπύλες που προέρχονται από διαφορετικές διαδικασίες φωταύγειας. Το πιο σημαντικό είναι πως η εξίσωση εφαρμόζεται σε όλη τη φωτοκαμπύλη και προσαρμόζεται στα πειραματικά δεδομένα τόσο φυσικών όσο και συνθετικών υλικών. Το πρώτο κεφάλαιο αποτελεί μια εισαγωγή στη θεωρία της φωταύγειας, ενώ στο δεύτερο κεφάλαιο περιγράφεται η θεωρία του φαινομένου σήραγγας και πώς αυτό επηρεάζει το σήμα της φωταύγειας. Το τρίτο κεφάλαιο αποτελεί μια εισαγωγή στα φυσικά υλικά που χρησιμοποιήθηκαν κυρίως στο πλαίσιο της διατριβής. Τέλος, περιγράφονται οι φωταυγειακές τους ιδιότητες σύμφωνα με τη βιβλιογραφία. Έπειτα, στο τέταρτο κεφάλαιο περιγράφεται η πειραματική διάταξη που χρησιμοποιήθηκε. Στο πέμπτο κεφάλαιο περιγράφεται εκπομπή φωταύγειας από ανασύνδεση μέσω φαινομένου σήραγγας από διάσπαρτες ατέλειες. Ακόμη, στο κεφάλαιο αυτό περιγράφεται ότι το σύστημα των διαφορικών εξισώσεων του ημι-αναλυτικού μοντέλου μπορεί να προσεγγιστεί με μία και μόνο εξίσωση. Παρουσιάζονται αναλυτικές λύσεις της εξίσωσης αυτής για τρεις διαφορετικές πειραματικές διαδικασίες φωταύγειας: CW-OSL, LM-OSL και ισόθερμης TL. Το έκτο κεφάλαιο αφορά την ισοθερμική εξασθένιση της TL στην περίπτωση του απατίτη Ντουράνγκο που είναι ένα φυσικό υλικό που εμφανίζει μή ομαλή εξασθένιση σήματος. ισοθερμική εξασθένιση της TL στο δείγμα αυτό δεν ακολουθεί τη συμβατική θεωρία της φωταύγειας, και φαίνεται το σήμα να είναι σχεδόν ανεξάρτητο της θερμοκρασίας. Τα αποτελέσματα αυτού του κεφαλαίου αποτελούν μια απευθείας παρατήρηση στις ανασυνδέσεις μέσω φαινομένου σήραγγας στο υλικό αυτό. Στο έβδομο κεφάλαιο περιγράφεται η συσχέτιση βασικών ιδιοτήτων των TL, OSL και IRSL για δέκα καλιούχους αστρίους. Το σήμα από τις διάφορες πειραματικές διαδικασίες (TL-lost, OSL, IRSL) ως συνάρτηση του χρόνου μέτρησης περιγράφεται μέσω της αναλυτικής εξίσωσης που εκφράζει το μοντέλο της εντοπισμένης ανασύνδεσης μέσω φαινομένου σήραγγας. Το όγδοο κεφάλαιο μελετά τη συσχέτιση της ισοθερμικής εξασθένισης της TL και της IRSL, και πάλι για καλιούχους αστρίους. Οι κανονικοποιημένες καμπύλες συμπίπτουν και παρατηρείται η έλλειψη εξάρτησης από τη θερμοκρασία, γεγονός που αποτελεί χαρακτηριστικό πλέον της ανασύνδεσης μέσω φαινομένου σήραγγας. Στο ένατο κεφάλαιο περιγράφεται η μή ομαλή εξασθένιση σήματος TL, OSL και TA-OSL για δείγμα απατίτη Ντουράνγκο και συγκεκριμένα για δείγματα με ποικιλία κοκκομετρίας. Όλα τα διαφορετικά μεγέθη κόκκων εμφανίζουν μή ομαλή εξασθένιση σήματος τόσο στην TL όσο και στην OSL χωρίς η εξασθένιση αυτή να εξαρτάται από την κοκκομετρία. Το δέκατο κεφάλαιο αφορά συνθετικά δοσίμετρα και συγκεκριμένα ισοθερμική εξασθένιση της TL των δειγμάτων MgB4O7:Dy,Na και LiB4O7:Cu, In. Τέλος, στο τελευταίο κεφάλαιο συνοψίζονται τα πιο σημαντικά συμπεράσματα της διατριβής. Επίσης, αναφέρονται τα δημοσιευμένα αποτελέσματα της εργασίας.