Μελέτη της μεταφοράς και του μετασχηματισμού των αέριων ρύπων σε ηπειρωτική κλίμακα: η περίπτωση του μονοξειδίου του άνθρακα

Abstract

In the present study, carbon monoxide (CO) is studied within the troposphere in Europe during 2001 in relation to the atmospheric circulation, based on model simulations and observations. To this aim, the global chemical-transport model GEOS-CHEM (Bey et al., 2001a) is applied with nesting in Europe (Protonotariou et al., 2010). CO budget at surface and in the middle and upper troposphere is estimated based to each production process/source and according to the geographical origin. The links between the atmospheric circulation and the long range transport (LRT) towards Europe are investigated, based on synoptic classifications that were developed for Europe (Kostopoulou, 2003; Kostopoulou and Jones, 2007) and the N. Hemisphere (Protonotariou et al., 2013) by climatological data of 43 and 60 years, correspondingly. CO is examined at 31 stations, where measurements were available for the whole study year. A rotated Principal Component Analysis (PCA) is applied at the stations, yielding three principal components (PCs) with stations of similar emission density and topographical characteristics. CO is further studied at these regions in relation to the prevailing circulation patterns over Europe at mean sea level and at 850 hPa. CO concentrations depend on emission depiction, particularly where anthropogenic sources are intense, while topographic features impact CO levels where topography is high. The model simulated with accuracy CO levels at these regions under most synoptic conditions and particularly for western and southern flow. The European surface CO budget in 2001 is controlled mainly by regional emissions (up to ~80% contribution at western and central Europe in winter). The largest LRT is observed also in winter as atmospheric circulation is enhanced. In particular, contribution from N. America and Asia accounts for ~20% at western Europe and N/NW and E/SE regions, correspondingly, under the influence of circulation patterns of lower frequency of occurrence, which however are associated with strong LRT; as result, the daily burden on CO budget is highest. On the other hand, biomass burning emissions contribution in 2001 was significant (up to ~20%) only in summer due to fires in SE Europe. Very high is the contribution from oxidation of CH4 (up to 32%) and isoprene (~18%), particularly in summer. At higher levels, CO concentrations decrease and CO budget is mainly determined by LRT and photochemistry, while regional emissions contribution is decreased (<22%). Additionally, two case studies of high pollution events are examined, during the cold and the warm period in Europe and in the Eastern Mediterranean, respectively. When necessary, backward trajectories by a Lagrangian transport model were used to track air masses origins. It was found that in this case, surface CO levels are related mainly with transport within Europe under the influence of frequent occurring circulation patterns i.e. stagnant conditions in western –central Europe and northerly flow in the Eastern Mediterranean.

Κύρια επιστημονική κατεύθυνση της παρούσας διδακτορικής διατριβής αποτελεί η μελέτη του μονοξειδίου του άνθρακα στην Ευρώπη για ένα έτος σε συνάρτηση με την ατμοσφαιρική κυκλοφορία, βάσει αριθμητικών προσομοιώσεων και πειραματικών δεδομένων από υπαίθριους σταθμούς υποβάθρου του Ευρωπαϊκού δικτύου. Για την υλοποίηση της έρευνας εφαρμόζεται το μοντέλο προσομοίωσης της χημείας και της μεταφοράς σε παγκόσμια κλίμακα GEOS-CHEM (Bey et al., 2001a) με εστίαση στην Ευρώπη (Protonotariou et al., 2010). Οι συνοπτικοί τύποι που χρησιμοποιούνται έχουν αναπτυχθεί για την Ευρώπη (Kostopoulou, 2003; Kostopoulou and Jones, 2007) και το Β. Ημισφαίριο (Protonotariou et al., 2013) από κλιματολογικά δεδομένα 43 και 60 ετών, αντίστοιχα, καλύπτοντας όλες τις χαρακτηριστικές ατμοσφαιρικές συνθήκες που εμφανίζονται στην περιοχή μελέτης. Οι χωρικές κατανομές των συγκεντρώσεων του ρύπου εξετάζονται στην επιφάνεια και σε ανώτερα ύψη στην τροπόσφαιρα για όλη την Ευρώπη. Επιπλέον, οι συγκεντρώσεις του CO μελετώνται σε 31 σταθμούς, στους οποίους υπήρχαν διαθέσιμες μετρήσεις για το 2001. Από τη μελέτη του ρύπου στους σταθμούς και την ομαδοποίησή τους βάσει της PCA σε τρεις περιοχές, με την κάθε μία να αποτελείται από γειτονικούς σταθμούς με παρόμοια μέση πυκνότητα εκπομπών και μέσο υψόμετρο, προέκυψε ότι οι συγκεντρώσεις CO επηρεάζονται από την αποτύπωση των εκπομπών στις περιοχές που βρίσκονται οι πηγές μεγάλης έντασης και από την περιγραφή της τοπογραφίας σε περιοχές με έντονη ορογραφία. Το GEOS-CHEM προσομοίωσε ικανοποιητικά τις συγκεντρώσεις του ρύπου στις περιοχές που βρίσκονται οι σταθμοί για την πλειοψηφία των συνοπτικών τύπων και ειδικά όταν η κυκλοφορία συνδέεται με ροή δυτικής ή νότιας συνιστώσας. Οι επιφανειακές συγκεντρώσεις του ρύπου στην Ευρώπη διαμορφώνονται κυρίως από τις τοπικές ανθρωπογενείς εκπομπές, με μέγιστο ποσοστό συνεισφοράς ως ~80% το χειμώνα του 2001 στα μέσα πλάτη στη Δυτική και την Κεντρική Ευρώπη. Η μέγιστη διηπειρωτική μεταφορά παρατηρείται επίσης το χειμώνα, με τη μεγαλύτερη συνεισφορά στο Ευρωπαϊκό ισοζύγιο του CO (ως ~20%) να προέρχεται από τη Β. Αμερική και την Ασία υπό την επίδραση συνοπτικών τύπων που ενισχύουν τη δυτική κυκλοφορία. Οι εκπομπές από την καύση της βιομάζας το 2001 είναι σημαντικές για το επιφανειακό ισοζύγιο του ρύπου μόνο από πυρκαγιές στην Ευρώπη στις ΝΑ περιοχές το καλοκαίρι (ως ~20%). Υψηλό ποσοστό CO παράγεται στην επιφάνεια όλο το έτος και ειδικά το καλοκαίρι από την οξείδωση του CH4 (ως ~32%) και των NMVOCs, κυρίως του ισοπρενίου (ως ~18%). Οι συγκεντρώσεις του CO στην Ευρώπη μειώνονται με το ύψος. Το Ευρωπαϊκό ισοζύγιο του ρύπου στα ανώτερα ύψη διαμορφώνεται κυρίως από τη διηπειρωτική μεταφορά και την οξείδωση του CH4, ενώ η συνεισφορά των τοπικών επιφανειακών ανθρωπογενών εκπομπών εξασθενεί σημαντικά (<18%), πλην κάποιων εξαιρέσεων λόγω ισχυρής κατακόρυφης μεταφοράς (ως ~22%). Τα υψηλά επίπεδα CO κατά τη διάρκεια των επεισοδίων που μελετήθηκαν συνδέονται κυρίως με μεταφορά μέσα στην Ευρώπη υπό την επίδραση συχνά εμφανιζόμενων συνοπτικών συνθηκών, όπως ευστάθεια στη Δυτική-Κεντρική Ευρώπη το χειμώνα και ισχυρή βόρεια ροή στην Αν. Μεσόγειο το καλοκαίρι.